【摘 要】
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染料废水一直是废水处理中的难题,其具有成分复杂、色度高、排放量大、毒性大、可生化性差的特点。采用光催化氧化技术处理有机废水具有高效、节能、无二次污染等优点,从而引起了广大学者的广泛关注。而铌酸盐类化合物,因其结构的多变性和可调控性,被广泛用于铁电及介电材料等领域。近年来,人们发现一些铌酸盐具有优异的光催化分解水制氢性能,使其在绿色能源方面具有诱人的应用前景。钨青铜(TB)型的铌酸盐催化剂通常采用固
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染料废水一直是废水处理中的难题,其具有成分复杂、色度高、排放量大、毒性大、可生化性差的特点。采用光催化氧化技术处理有机废水具有高效、节能、无二次污染等优点,从而引起了广大学者的广泛关注。而铌酸盐类化合物,因其结构的多变性和可调控性,被广泛用于铁电及介电材料等领域。
近年来,人们发现一些铌酸盐具有优异的光催化分解水制氢性能,使其在绿色能源方面具有诱人的应用前景。钨青铜(TB)型的铌酸盐催化剂通常采用固相法合成,但合成的温度较高、纯度不高、比表面积小、催化活性较低等问题。本文较详细的研究了铌酸盐催化剂K<,6>Nb<,10.8>O<,30>软化学法的合成及其光催化降解有机物的性能。
本文采用软化学法制备K<,6>Nb<,10.8>O<,30>化合物,并利用XRD、FESEM、XPS等测试方法对样品进行表征。XRD和FESEM检测结果表明:在800℃焙烧24h可合成纯度较高的K<,6>Nb<,10.8>O<,30>粉末晶体,铌酸盐化合物K<,6>Nb<,10.8>O<,30>,属于四方晶系,空间群P4/mbm(127),结构为钨青铜(tungsten bronze,TB)型结构(JCPDS 87-18581。软化学合成的K<,6>Nb<,10.8>O<,30>晶粒较小,晶粒的外形呈长方柱状,晶粒直径约为150nm,晶粒长度约400-600μm,颗粒大小分布均匀。XPS图谱分析可以得出,在K<,6>Nb<,10.8>O<,30>催化剂中Nb存在两种价态Nb<5+>和Nb<4+>,而Nb<5+>的含量都大于Nb<4+>的含量,并且Nb<4+>的含量比用固相法制备的物质中含量多。
以酸性红G模拟染料废水为对象进行光催化降解实验,分析考察了催化剂合成方法、催化剂投加量、反应物的初始浓度等因素对光催化降解的影响。50mg/L的酸性红G的光催化降解对比实验表明,软化学合成的K<,6>Nb<,10.8>O<,30>的催化活性要高于高温固相法合成的K<,6>Nb<,10.8>O<,30>的样品,其催化效果与P25效果接近,并且在20min时,脱色率已达67.3%,而高温固相合成的化合物其脱色率仅为52.8%。对降解液进行紫外可见光谱分析结果表明,K<,6>Nb<,10.8>O<,30>可以将酸性红G的偶氮结构、稠环结构破坏分解。
动力学研究表明,K<,6>Nb<,10.8>O<,30>光催化降解酸性红G的反应属于一级反应,可以用L-H动力学方程描述。通过红外光谱和紫外可见光谱分析结果,探讨了层状铌酸盐光催化降解酸性红G的机理。酸性红G溶液的脱色不是因催化剂的吸附作用,而是铌酸盐催化剂在紫光灯照射下的催化降解作用。
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