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手性等离子体纳米结构在负折射材料、亚波长光学成像、光学偏振及超灵敏检测等领域有着极具潜力的应用。近年来,“自下而上”自组装技术已广泛用于构建手性等离子体纳米结构,包括金纳米球四聚体、金纳米球单股及双股螺旋等。然而,将各向异性等离子纳米材料精确组装成结构可调、性质优异的手性纳米结构依然极具挑战。本研究工作采用双面DNA origami(DNA折纸)作为分子模板组装各向异性金纳米棒,可编程精确组装了金纳米棒三维手性纳米结构,包括三维离散结构和超结构,其中各项空间参数如纳米棒的间距、夹角、三维构型均可精确定义。通过调节金纳米棒三维手性结构的空间构型,实现了对其手性光学响应的个性化设计。具体研究内容包括以下三部分: 1.利用长方形双面DNA origami作为分子模板,在origami的两面分别排布不同序列的单链DNA作为捕获链,将经过互补DNA修饰的两个金纳米棒定位到origami的两面,形成三维二聚体纳米结构。改变DNA捕获链的位置,从而构建一系列不同空间特征的金纳米棒二聚体结构,如“X”形、“L”及“T”形等二聚体,并通过实验和理论计算手段研究其等离子体手性响应以及等离子体共振光学性质与其三维空间构型之间的变化关系。 2.利用正方形双面DNA origami作为分子模板,在origami的两面排布序列相同的单链DNA作为捕获链,并形成45°或135°的“X”形图案,将经过互补DNA修饰的金纳米棒定位到origami的两面,通过DNA碱基互补配对,将金纳米棒和DNA origami层层堆积,分别组装成右手型和左手型金纳米棒螺旋超结构。改变金纳米棒和origami的投料比,得到金纳米棒螺旋超结构的平均长度即所含金纳米棒的数量,分别为9、4和2。最后,结合实验和理论计算研究了不同手性、不同长度的金纳米棒螺旋的等离子体光学性质。 3.设计了基于金纳米棒三维、离散手性结构的DNA检测器,初步研究了基于等离子体手性光谱的DNA检测方法。通过靶DNA介导不同尺寸金纳米棒与DNA origami结合形成手性不对称结构从而制造特异CD信号,构建手性二聚体和三聚体则可分别检测DNA单靶标和双靶标。变温手性光谱监测结果表明该检测器可以快速识别目标DNA。