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近来,离子液体以其独特性质作为绿色、安全溶剂受到了广泛的关注。2004年,Morris等首次以离子液体作为溶剂和模板剂合成了磷酸铝分子筛,并将这种合成方法称为离子热合成法。离子热合成法与水热和溶剂热合成这些使用分子溶剂的合成方法不同,它将离子液体这种离子化合物同时作为溶剂和模板剂进行分子筛合成。由于离子液体在室温下几乎没有蒸汽压,因此可以在常压下合成分子筛,无需传统水热合成中的高压釜,简化了实验操作及对反应器的要求。同时离子液体独特的物理化学和电化学性质也丰富了分子筛合成研究的内容。离子热合成法作为一种新的分子筛合成方法具有很大的发展空间。目前,对于离子热合成法的研究还很少,该方法的合成条件和合成规律的研究还处于探索阶段,本论文以1-乙基-3-甲基咪唑溴盐离子液体【emim】Br为反应介质,研究了离子热合成法合成磷酸铝及含杂原子的磷酸铝分子筛的合成规律,并考察了反应原料对分子筛样品性质及合成规律的影响。
本论文首先采用离子热合成法在离子液体【emim】Br中合成了AlPO<,4>-11分子筛,考察了铝源、物料配比、品化时间及晶化温度对分子筛合成的影响。并通过x-射线衍射仪(XRD),扫描电子显微镜(SEM)等表征手段对产物进行了表征。结果表明铝源性质的不同会导致合成规律和合成机理的不同。以碱式乙酸铝为铝源,P/A1为1.5:1的条件下,分子筛的合成具有更快的晶化速率。
本论文还采用离子热合成法首次合成了MgAPO-11分子筛及含。Mg的具有菱沸石结构的分子筛,考察了铝源、镁源、晶化时间、晶化温度对分子筛合成的影响。并通过X-射线衍射仪(XRD),扫描电子显微镜(SEM),氨程序升温脱附(NH<,3>-TPD),氮气物理吸附(BET)等对制备的样品进行表征。结果表明,乙酸镁和硝酸镁两种镁源都可以在离子热合成体系中合成具有强酸中心的MgAPO-11分子筛,且不同原料合成的样品的性质也不同。其中,镁源对样品性质的影响起主要作用。