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CH4-CO2两步反应梯阶转化直接合成含氧化合物是本实验室研究开发的新工艺，其核心的思想是首先使CH4在催化剂表面解离，生成表面CH，物种；然后再通入C02与表面CH，物种反应生成含氧化合物。本研究在此基础上以C2含氧化合物乙酸和乙醇为目的产物，重点研究相关的催化剂和探讨相应的反应机理。本文制备了以Co、Pd为活性组元，TiO2为载体的催化剂，并对其进行了酸改性；详细研究了制备及改性参数，并对所制催化剂进行了活性评价，选取有代表性的催化剂进行了XRD、BET、XPS、NH3-TPD等表征，探讨了催化剂的结构与性能间的关系；通过实验设计探讨了C2含氧化合物的生成途径。本研究为阐明催化作用机理和为新催化剂的开发打下基础。主要研究结论如下:
1.Ti02载体与双金属CoPd构成的催化剂是CH4.CO2梯阶转化合成C2含氧化合物较为优良的催化剂。
2.酸处理改性改善了催化剂表面酸性、提高了催化剂活化CH4的能力，进而显著提高了CoPdfriO2催化剂的催化性能。
3.浸酸方式对催化剂性能和结构有显著影响，先用酸浸渍载体然后再浸渍活性金属所得催化剂不仅活性高且稳定性好，而先浸渍活性金属然后再酸处理所得催化剂活性差且易失活。
4.在所选用的不同种担载酸中，磷酸改性催化剂活性最佳，酸改性催化剂的活性次序为:CoPd/TiO2(H3P04)>CoPd/TiO2(HCl)>CoPd/TiO2(HN03)。
5.高结合能的Co与低结合能的Pd搭配，最有利于C2含氧化合物的生成，其原因是高结合能的Co具有更强的酸性有利于CH4活化，低结合能的Pd有助于CO2的插入。
6.浓度为9 mol/L H3PO4处理改善了催化剂的物相结构，使其向有利于反应的方向进行，从而导致催化剂的活性和选择性达最高，C2含氧化合物的选择性和生成速率分别达95％和5168 ug.g-1carh-1。
7.催化剂中Co、Pd最佳负载量为Co=7％，Pd=3.5％，负载量过多或过少都不利于C2含氧化合物的生成。Co、Pd负载量可在两个层面上影响到催化反应的进行，一方面，Pd在乙酸的生成过程中起关键的作用，Co在活化甲烷中起主要作用；另一方面，不同的金属负载量会影响载体与金属间的相互作用，从而催化剂物相结构和比表面积发生改变，进而在另一层面上影响到催化反应的进行。
8.在CoPd/TiO2(H3PO4)催化剂中加入助剂Zr时，随着Zr含量逐渐增加，催化活性逐渐提高，当掺杂6％Zr时，催化剂催化效率达到最高。但过高的掺杂量会导致活性位被覆盖，使催化剂活性降低。此外，Zr掺杂量过大也导致TiO2和H3PO4之间的相互作用受到破坏，抑制了可改善催化剂活性的TiP207的生成，也致使活性下降。
9.C2含氧化合物的生成速率在低温段和高温段存在两个速率高点。
10.CH4-C02直接合成C2含氧化合物的来源途径:(1)CH4自身的氧化；
(2)C02加氢反应；(3)CH4、C02共反应，其中以CH4、C02共反应为主。