白洋淀沉积物—水界面有机氯农药迁移机制

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本文以中国北方典型浅水湖泊—白洋淀为研究对象,采用野外监测与室内模拟实验相结合的方式,在系统分析白洋淀沉积物-水界面有机氯农药时空迁移规律基础上,开展了室内模拟研究,深入探讨了沉积物.水界面有机氯农药迁移多因素耦合作用机制。取得了如下创新性成果:  1、白洋淀沉积物-水界面有机氯农药时空迁移规律  (1)沉积物-水界面HCHs时空迁移规律沉积物-表水与沉积物-上覆水间a-HCH、β-HCH、γ-HCH和δ-HCH的逸度比分别在1.23-59.66和0.7-11.47之间变化,均值为11.67和2.73,显著大于1(p<0.05),表明HCHs具有从沉积物向表水和上覆水迁移的趋势。4种HCHs异构体中α-HCH迁移能力较强,各异构体之间迁移能力没有显著性差异(p>0.05)。沉积物-孔隙水之间HCHs的逸度比均值为0.89,与1的差值不具有统计学意义(P>0.05),故HCHs在沉积物-孔隙水之间的分配处于动态平衡状态。因此白洋淀沉积物是HCHs的“源”。HCHs从沉积物向表水和向上覆水的迁移具有明显的时间和空间变化特征。时间上以4、7和11月迁移能力较强,4月白洋淀植物、底栖生物大量繁殖,生物扰动强烈,加速了沉积物中HCHs向水体释放;7月白洋淀蒸发量大,水体中HCHs不断向大气迁移,加大了沉积物与水相之间的浓度差使迁移加强;11月进行的白洋淀生态补水加大了沉积物与表水之间浓度差,导致迁移加强。空间上北刘庄、王家寨和端村迁移能力较强,可能与这三点人为扰动强烈,沉积物发生再悬浮有关。  (2)沉积物-水界面 DDTs时空迁移规律沉积物-表水、沉积物-上覆水和沉积物-孔隙水之间DDTs逸度比分别在0.002-2.46(0.21)、0.001-2.27(0.18)和0.001-0.11(0.03)之间变化,极显著小于1(p<0.01),表明DDTs具有从水相向沉积物迁移的趋势,因此白洋淀沉积物是DDTs的“汇”。DDTs异构体中以o,p-DDT迁移能力最强,可能是有新含o,p-DDT的物质输入白洋淀水体所致。DDTs从表水向沉积物中的迁移具有明显的时空变化特征。时间上以夏秋季节的5、6、7、8、9月稍大于早春和冬季,可能与夏秋季节含DDTs的物质(如dicofol)使用量大,导致其进入白洋淀水体的量增加有关。空间上除了表水中DDTs浓度较低的北刘庄迁移能力较弱外,其他各点的迁移能力相当。  2、水动力扰动条件下沉积物-水界面有机氯农药迁移行为  水动力扰动条件下沉积物发生再悬浮,总悬浮颗粒物浓度随剪应力增加呈指数增加的趋势,剪应力为0.5 N/m2时的总悬浮颗粒物浓度是控制组的近50倍。水相中HCHs和DDTs浓度随剪应力的增加逐渐增加,当剪应力从0.2 N/m2增加到0.5 N/m2时,上覆水中HCHs和DDTs浓度增加了近3倍;悬浮颗粒物中HCHs和DDTs的质量浓度则随剪应力增加而减少,这与高剪应力作用下低有机氯农药含量的大颗粒物含量增加有关。水动力扰动作用下,悬浮颗粒物.水相之间HCHs和DDTs的逸度比在12.3-837.3之间变化,显著大于1(p<0.01),表明HCHs和DDTs具有从悬浮颗粒物向上覆水迁移的趋势。  3、生物扰动与水动力耦合作用下沉积物-水界面有机氯农药迁移行为  (1)生物扰动作用下沉积物-水界面有机氯农药迁移行为颤蚓扰动后,沉积物含水量和孔隙度明显升高,有利于孔隙水中有机氯农药的扩散以及水动力条件下沉积物再悬浮的发生。总悬浮颗粒物浓度随颤蚓密度增加而增加;水相中.HCHs和DDTs浓度随颤蚓密度增加呈线性增加趋势,颤蚓密度为50000条/m2的上覆水中有机氯农药浓度是控制组中浓度的约3倍。整个实验过程中,水相中HCHs和DDTs浓度呈现出先升高后降低的趋势,可能与实验后期颤蚓深入沉积物下层活动能力减弱及颤蚓排泄粪球在沉积物表层积聚阻碍扩散发生有关。颤蚓扰动条件下,微生物作用不明显。  (2)生物扰动与水动力耦合作用下沉积物-水界面有机氯农药迁移行为生物扰动与水动力耦合作用下,水相中HCHs和DDTs浓度随实验进行呈先升高后降低的趋势,而悬浮颗粒物中HCHs和DDTs浓度随实验进行则呈降低的趋势。生物扰动与0.4 N/m2剪应力耦合作用下,悬浮颗粒物.水相之间α-HCH、β-HCH、γ-HCH、p,p-DDD和p,p-DDE的逸度比在0.8-1803.7之间变化,均值为388.9,显著大于1(P<0.01),表明这5种有机氯农药具有从悬浮颗粒物向上覆水迁移的趋势;p,p-DDT的逸度比均值为0.96,接近1,故其在悬浮颗粒物-水相之间分配处于动态平衡状态。  (3)沉积物-水界面有机氯农药迁移通量生物扰动与水动力耦合作用下的HCHs和DDTs迁移通量分别为25.3μg/m2 d和19.2μg/m2 d,是生物扰动下迁移通量的近2倍。剪应力为0.4 N/m2时HCHs和DDTs的迁移通量与颤蚓密度为50000条/m2条件下的迁移通量相当,是无扰动条件下迁移通量的近3倍。多因素耦合作用下的迁移通量并非单一因素下的迁移通量的简单加合。
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