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近海地区自然资源丰富、气候适宜、人为活动频繁。改革开放以来,中国经济迅速发展,沿海地区形成了几个著名的经济区:环渤海经济区、山东半岛经济区、长江三角洲经济区和珠江三角洲经济区。社会经济的发展致使环境污染日益严重。海洋沉积物是污染物在环境中最为重要的存储库之一,其中有机污染物的沉积记录对于反映人类活动影响及其发展状况具有重要意义。 本研究通过调查了中国广东省东西两翼(粤东、粤西)近海表层沉积物以及中国沿海大陆架(包括黄海、东海及南海)表层和柱状沉积物样品中的典型有机污染物(包括地球化学分子标志物),以期考察陆源人为活动对沿海环境的影响。 研究结果表明,广东省东翼沿海沉积物中的多溴联苯醚(PBDEs)、多环芳烃(PAHs)和正构烷烃(n-alkanes)污染较西翼严重,DDXs浓度的最高值在湛江湾检出,而粤东粤西沿海沉积物受到的生活污水产生的影响程度没有明显不同。在各多溴联苯醚单体中,BDE-209的丰度最高,与目前世界范围内多溴联苯醚使用状况相关(BDE-209含量超过80%)。有机污染物的来源分析表明,广东省东西两翼沿海沉积物中PAHs主要源于燃烧质热解;DDTs的一个主要来源是渔船防腐漆,而LABs则指示该地区存在未处理的或处理不足的工业及生活污水的排放。从输入途径来看,大气沉降和河流输运分别是广东省东西两翼沿海沉积物中PBDEs和PAHs的主要输入途径,而与渔业活动相关的渔船防腐漆的使用是DDTs的主要输入源。 中国沿海大陆架(黄海、东海及南海)表层沉积物中人为来源的18种PAHs(∑18PAH)浓度范围是27-224ng/g干重,均值为82ng/g,空间上黄海沉积物中浓度高于南海。来源分析表明中国大陆架沉积PAHs主要是人为燃烧源,其中黄海和南海沉积PAHs主要源于大气长距离传输,而东海内大陆架的PAHs主要来自于水动力输入。从PAHs的组成来看,黄海沉积物中PAHs主要由高分子量(5-6环)化合物组成,而南海沉积物PAHs主要由低-中分子量(2-4环)化合物组成,并且从北向南高分子量化合物的丰度逐渐降低。PAHs排放源的区域差异,北方和南方区域环境温度的差异所引起的大气-颗粒物两相分配的差异,可能是引起PAHs组成空间差异的重要原因。北方比南方使用更多的煤炭(工业和家用),另外北方的重工业如焦炭工业较南方更为发达,是黄海沉积物中PAHs浓度高于南海的主要原因。中国沿海大陆架表层沉积物中∑n-C15-35浓度范围是120-1680ng/g干重,均值为560ng/g。长链n-alkanes主要来自于陆源高等植物,短链n-alkanes主要是细菌和藻类混合源,个别样品中n-alkanes呈现出石油源特征。黄海沉积物中的陆源烃多于东海内大陆架和南海。大气沉降是大陆架沉积物中陆源高等植物源n-alkanes的一个主要输入途径。 多环芳烃的沉积记录很好地反映了我国社会发展进程中人为活动的变化;而n-alkanes沉积记录与PAHs显著不同,因为n-alkanes主要为自然来源,而PAHs主要与化石燃料的不完全燃烧有关。由于农业经济的发展,从20世纪初开始,∑15PAH(美国EPA16种优控污染物除去萘)浓度逐步增加。在我国解放战争(1946-1949)及文化大革命(1966-1976)时期,∑15PAH浓度开始下降,说明经济发展受到阻滞。改革开放以来,中国城市化及工业化进程显著加快(第一产业为主),化石燃料消耗逐年显著增加,由此产生的PAHs量也逐渐增加。中国经济持续增长,化石燃料消费量持续增加,而∑15PAH浓度在近年(上世纪90年代中期)开始呈现下降趋势,这可能与能源改造息息相关。燃烧效率低、PAH排放因子高的家用燃煤逐渐被燃烧效率高、PAH排放因子低的燃料(如天然气、液化石油气等)取代。