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本论文工作主要围绕KBe2BO3F2晶体新助熔剂体系和新型紫外非线性光学材料探索两部分内容展开。具体工作与成果如下: 一、KBe2BO3F2晶体的新助熔剂探索与晶体生长 本工作主要是对KBBF晶体生长的新助熔剂体系进行探索，主要研究了以下几种助熔剂体系:磷酸盐体系，磷酸盐-硼酸盐体系，钼酸盐体系，钼酸盐-硼酸盐体系。最终在钼酸盐-硼酸盐混合体系中得到了厘米级的KBBF晶体。 二、KBe2BO3F2晶体生长体系同步热分析-质谱联用研究 首次采用热分析TGA/STA-质谱MS联用系统，对KBBF晶体及其助熔剂体系开展系统研究;通过热分析STA测试，确定了KBBF晶体的分解温度在800℃左右，并对KBBF晶体不同助熔剂体系的熔融温度进行了测量;同时，利用实时质谱研究了KBBF晶体及其不同助熔剂体系在升温过程中的分解挥发产物;通过模拟晶体生长环境，在晶体生长温度700℃左右恒温50h，并进行实时质谱监测，获得了不同助熔剂体系的熔融温度、挥发产物等信息。以上研究结果对KBBF晶体生长有一定的指导作用。 三、新型含Zn2+非线性光学材料AZn2BO3X2(A=Na，K，Rb;X=Cl，Br)探索 利用分子设计的思路，合成了一系列的含锌的具有非线性效应的新化合物AZn2BO3X2(A=Na，K，Rb;X=Cl，Br)。该系列化合物具有与KBBF族晶体相同的空间群R32，属于三方晶系，其结构与KBBF类似。该化合物属于非同成分熔融，利用自发成核法在助熔剂体系中分别得到了KZn2BO3Cl2和RbZn2BO3Cl2两种单晶，测试了这两种晶体的透过光谱，结果表明该系列晶体的紫外截止边在185nm附近。粉末倍频效应与KBBF相当，约为1.3×KDP，可以实现相位匹配。 四、紫外非线性光学晶体K0.67Rb1.33Al2B2O7生长和光学性质 对已知的KABO晶体进行了Rb元素的掺杂，得到了一种新的非线性光学晶体K0.67Rb1.33Al2B2O7，它保留了与KABO一致的结构。采用顶部籽晶法在NaF助熔剂体系中得到了块状晶体，系统研究了该晶体的热稳定性、红外拉曼光谱、透过光谱、非线性倍频效应等性质。由于Rb元素的引入，层与层之间的BO3基团夹角减小，从而导致了非线性效应的增强。该晶体在188nm～3000nm波段具有良好的透过率，且可以实现相位匹配，可用于实现四倍频266nm紫外激光输出。