论文部分内容阅读
为了提高纳米TiO2对太阳光的利用率和实现光催化剂的回收再利用，利用Pr3+∶Y2SiO5上转换材料和ZnO对TiO2进行了改性，并将复合催化剂固定于活性炭纤维(ACF)上，制备出了可见光响应型光催化复合材料Pr3+∶Y2SiO5/TiO2/ACF（简称:PYTA）和Pr3+∶Y2SiO5/ZnO-TiO2/ACF（简称:PYZTA），并以亚甲基蓝为模拟污染物评价了复合材料的可见光催化活性。得出的结论如下: (1)采用溶胶-凝胶法制备了Pr3+∶Y2SiO5上转换荧光粉。研究表明，煅烧温度对上转换材料的发光性能有很大的影响。运用XRD、SEM及EDS、荧光光谱仪等研究发现，随着煅烧温度的升高，荧光发光强度先升高后降低的趋势，在900℃下煅烧的上转换材料表现出最佳的发光性能。同时样品的最低结晶温度也为900℃左右，晶型为低温相X1型Y2SiO5。 (2)利用制备的上转换材料对TiO2溶胶进行改性，采用浸渍-提拉法制备了以ACF为载体的PYTA复合材料。在氮气保护下，经800℃高温处理后，复合材料中TiO2为锐钛矿相（占34.1％）与金红石相（占65.9％）的混合相。当PYTA中荧光粉掺杂比为9％，浸渍2次复合溶胶后，亚甲基蓝去除率高达93.8％，反应符合拟一级动力学，反应速率常数为0.2471 h-1。复合材料回收再生使用4次后去除率仍保持在75％以上，具有较高的循环利用价值。 (3)在利用上转换材料对TiO2改性的基础上，进一步掺杂ZnO对TiO2进行复合改性，采用浸渍-提拉法制备了以ACF为载体的PYZTA复合材料。经700℃高温处理后，复合材料中TiO2为锐钛矿相（占63.1％）和金红石相（占36.9％）的混合相。当ZnO掺杂量为10％时，得到的PYZTA光催化性能最强:亚甲基蓝溶液反应12h后去除率达到98.0％，反应符合拟一级动力学，反应速率常数为0.3413 h-1，是同样制备条件下不掺杂ZnO的PYTA复合材料的1.75倍，重复使用4次后复合材料对亚甲基蓝的去除率仍然保持在85％以上。 (4) PYZTA复合材料中由于ZnO的加入，使其中的TiO2晶型转变温度较PYTA有所降低;同时PYZTA对亚甲基蓝的催化活性较PYTA更好，重复利用性能也更好。通过紫外-可见全扫描及TOC分析两种复合材料去除亚甲基蓝的过程，表明复合材料能够发挥吸附-光催化协同作用去除污染物。