【摘 要】
：
为了适应人类的发展需求,大量不可再生的化石燃料被过度开发利用,导致了大气中CO2含量持续攀升,这不仅引起了全球能源危机,还造成了严重的环境问题。目前,发展清洁可持续的能源技术是应对能源短缺和气候变化问题的有效策略。其中,电催化还原CO2技术可以利用可再生能源将CO2还原为燃料和增值化学品,是最具有前景的方法,而在这一催化过程中,电催化剂的设计与制备是重中之重。但如今CO2还原电催化剂仍存在许多问题
论文部分内容阅读
为了适应人类的发展需求,大量不可再生的化石燃料被过度开发利用,导致了大气中CO2含量持续攀升,这不仅引起了全球能源危机,还造成了严重的环境问题。目前,发展清洁可持续的能源技术是应对能源短缺和气候变化问题的有效策略。其中,电催化还原CO2技术可以利用可再生能源将CO2还原为燃料和增值化学品,是最具有前景的方法,而在这一催化过程中,电催化剂的设计与制备是重中之重。但如今CO2还原电催化剂仍存在许多问题,例如催化成本高、催化能量效率低、催化稳定性差等,因此,设计制备廉价、高效、稳定的非贵金属电催化还原CO2材料显得极其重要。本论文为解决上述问题,以非贵金属材料为研究对象,通过结构优化以及界面调控对催化剂进行设计,制备了具有高能量转化效率的两种催化剂,主要科研内容如下:1、利用富缺陷多微孔碳材料的双重约束效应,通过简单的浸渍-煅烧路线成功制备了铜纳米金属团簇与碳的复合材料（Cu clusters/DRC）,铜纳米团簇直径在1.0 nm左右。这种催化剂在电催化还原CO2方面有较好的性能,包括在-1.0 V vs RHE电压下高CH4的法拉第效率（81.7%）和高CH4的部分电流密度(18.0 m A cm-2)以及长时间的耐久稳定性（40 h）。另外,所开发的合成路线可以作为普适的手段,用于制备其他多种亚纳米金属团簇与碳的复合材料,如铁、钴、镍等。2、以Co（OH）2二维纳米阵列为模板,用K3[Co（CN）6]作为生长剂,原位生长了相互毗连的Co-PBAs纳米块,之后通过S2-刻蚀与热处理成功地制备了移除S边缘的Co S2纳米笼构建的三维纳米材料。通过理论计算与电化学测试相结合的手段,我们发现三维结构的设计可以暴露出更多的活性位点,提高材料的整体催化性能;边缘S的移除在很大程度上抑制了电催化还原CO2中析氢副反应的发生,明显提高了CO2还原为CO的选择性（85.7%）;另外,这种三维材料还保留了优秀的电催化氧析出反应（OER）性能,可以实现“一剂两用”的催化功能,使用此材料作为正负极所搭建的完全CO2电解池中,在近乎中性电解液条件下,达到1 m A cm-2电流密度时的电池电压为1.92 V,并且在此电压下阴极仍具有较高的法拉第效率与较好的稳定性。
其他文献
现今,计算机视觉领域中目标检测算法主要分为两阶段（two-stage）和一阶段（onestage）两种类型。前者具有优秀的检测精度,但由于其检测速度较慢、部署时模型较大以及对硬件设备有较高要求。two-stage类算法主要在视频分析场景中使用,无法满足实时目标检测追求快速的硬性条件。one-stage类算法在检测精度上稍低于two-stage类算法,但其速度大幅提高能满足实时性需求。但是该类算法对
重金属转运ATP酶（Heavy metal transporting ATPase,HMA）是一种跨膜转运蛋白,一般含有6-8个跨膜片段,属于P型ATPase家族,主要通过水解ATP为金属转运提供能量。HMA蛋白在植物生长发育过程中参与金属元素的吸收与转运,在植物金属转运方面发挥着重要的作用。菜心属于十字花科芸薹属,是华南地区特色蔬菜,在餐桌上广受欢迎。近年来由于经济的快速发展,以及各种化学产品的
产甲烷菌是一类能利用简单化合物产生甲烷气体的厌氧菌。广古菌门（Euryarchaeota）目前含有七个产甲烷菌目,其中包括一个新的产甲烷菌类群:Methanofastidiosa（WSA2）。基因组分析等研究发现这类新型产甲烷菌具有独特的甲烷代谢通路以及广泛的生态分布,科学家推测它在全球生态调节以及碳循环中可能起到了不可忽视的作用。红树林湿地生态系统以其高生产力,高生物多样性且是CH4的主要来源备
二十二碳六烯酸（DHA,Docosahexaenoicacid）,又被称为“脑黄金”,是含有六个双键的属于ω-3系列的长链多不饱和脂肪酸,对人体的多种生理活动具有十分重要的调控和促进作用。人体不能自身合成DHA,必需从外界获取。破囊壶菌Aurantiochytrium,作为一种海洋真菌,因其生长快、油脂含量高,被广泛应用于DHA油脂的生产研究中。本课题以破囊壶菌Aurantiochytrium s
过渡金属硫属化物在地壳中储量大,同时具有较高的HER（Hydrogen evolution reaction）催化活性,因此成为析氢阴极催化剂研究的热点。研究表明,过渡金属硫属化物的催化活性与其暴露出的边缘活性位点的数目直接相关。其中Mo Se2（硒化钼）具有优良的金属性和不同的晶相结构,因此受到了研究者们的重视。一般而言Mo Se2的HER催化活性取决于其暴露的边缘活性位点数目和本征导电能力。理
随着当前世界人口的急剧增长以及水污染问题的加剧,人类面临着淡水资源短缺的危机。太阳能海水淡化是解决水资源危机的有效途径之一。近年来,研究者们提出了一种局部加热太阳能海水蒸发的方法,大大提高了海水淡化的效率。太阳能吸收体是该蒸发系统的关键。本论文介绍了石墨烯气凝胶作为一种太阳能吸收体,其具有较宽且较高的光吸收、低导热系数、优异的机械性能、丰富的毛孔和自悬浮等性质。然而,石墨烯气凝胶本征的疏水性质阻碍
水资源异常数据检测是水资源信息处理和系统决策的关键环节,是取水信息监控系统正常运行的前提,也是推动智慧城市水资源管理与建设的重要支撑。随着物联网、互联网以及大数据技术的发展,水资源系统的信息化进程不断加快,数据的真伪性问题也越来越突出,水资源大数据的异常值检测面临着新的挑战。而传统的异常检测模式多采用人工抽检,效率低且误判率高,无法满足海量取水数据的异常检测需要。因此,研究有效的水资源异常值检测算
电解水制氢技术是目前可持续、清洁制氢的关键技术。然而由于成本消耗过高,工业上利用该技术制备的氢气份额只占到氢气总产量的4%。电解水制氢技术中成本消耗来源之一是电解水的两个半反应—产氢和产氧反应;而向电解水体系中引入催化材料可以改变相关反应能垒,进而有效降低反应过电势,提高能量转换效率。目前,催化电解水产氢及产氧反应活性最高的材料均为贵金属材料,分别为铂基催化剂及铱、钌基催化剂,然而贵金属材料的极低
以可再生能源作为电驱动将CO2电化学还原（CO2RR）为低碳燃料或者其他化学物质,不仅可以降低大气中CO2的浓度,还能缓解能源短缺的问题。由于CO2具有较强的热力学稳定性,一般需要使用催化剂才能将其活化利用,因此寻找高效的CO2电还原催化剂成为目前研究的热点之一。国内外科研人员在此领域做了大量工作,取得了一系列令人瞩目的优秀成果。然而,目前已报道的CO2电还原催化剂,绝大部分是粉末化结构,需要使用
近年来,由于圆偏振发光（Circularly Polarized Luminescence,CPL）材料在光学数据存储,光学成像,手性传感,3D显示器及光电子器件中背光源等方面具有广泛的应用前景而备受关注。在开发CPL材料时,关键问题是要获得高的发光不对称因子（glum）。本文合理设计了两种放大glum值的方法:等离子体放大圆偏振发光和等离子体放大上转换圆偏振发光。通过动态光散射（DLS）研究了样