【摘 要】
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近年来,由于圆偏振发光（Circularly Polarized Luminescence,CPL）材料在光学数据存储,光学成像,手性传感,3D显示器及光电子器件中背光源等方面具有广泛的应用前景而备受关注。在开发CPL材料时,关键问题是要获得高的发光不对称因子（glum）。本文合理设计了两种放大glum值的方法:等离子体放大圆偏振发光和等离子体放大上转换圆偏振发光。通过动态光散射（DLS）研究了样
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近年来,由于圆偏振发光（Circularly Polarized Luminescence,CPL）材料在光学数据存储,光学成像,手性传感,3D显示器及光电子器件中背光源等方面具有广泛的应用前景而备受关注。在开发CPL材料时,关键问题是要获得高的发光不对称因子（glum）。本文合理设计了两种放大glum值的方法:等离子体放大圆偏振发光和等离子体放大上转换圆偏振发光。通过动态光散射（DLS）研究了样品的组装行为;通过扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）及倒置荧光显微镜等手段对样品形貌进行了考察;通过紫外-可见光谱（UV-Vis）、荧光光谱（PL）等方法考察样品的发光行为;通过圆二色光谱（CD）和圆偏振发光光谱（CPL）对样品基态和激发态手性进行了研究;通过傅里叶红外光谱（FT-IR）及瞬态荧光光谱对复合材料的相互作用进行了研究并通过上转换光谱对样品进行上转换发光的研究。主要内容如下:1、合成了由10 nm厚聚乙烯吡咯烷酮（polyvinyl pyrrolidone,PVP）包裹的银纳米线（Silvernanowires,AgNWs）作为等离子体基元,进一步与八氢联萘蒽（R-OPAn）、螺环蒽（R-SPAn）这两种手性分子相互作用形成纳米复合材料进行研究。研究结果表明,R-OPAn在乙醇中能组装成球状纳米粒子（R-OPAn-NPs）,而R-SPAn分子则以单体形式溶解在乙醇中。两种手性有机化合物和非手性银纳米线组成的复合材料均能显示出圆偏振发光,并且glum值均有一个数量级的放大。对于R-OPAn-NPs/AgNWs复合材料,其手性纳米组装体的轨道角动量（Orbital anglar momentum,OAM）通过自旋轨道相互作用（Spin-orbital interaction,SOI）与CPL性能相关,而具有表面等离子体的AgNWs会使得SOI增强,进而放大复合物的CPL活性。对于R-SPAn/AgNWs复合材料,认为是等离子体场中存在一种电磁场因子-电场增强矩阵“p^”,由于因子“p^”影响电偶极矩和磁偶极矩之间的夹角,该值的任何变化均会导致CPL信号的变化。我们基于手性发光体系表面增强现象的设计策略表明,将等离子体纳米材料与手性材料结合可以有助于开发新型CPL器件。2、选取PtOEP作为敏化剂,带有蒽环基团的轴手性化合物S-SPAn、S-OPAn及合成的S-BrBINDPA作为湮灭剂,结果表明蒽环部分由于与轴手性基团连接而表现出圆二色及圆偏振发光的特性。三种能量受体与敏化剂PtOEP组成上转换体系后均能够将532 nm绿光上转换至蓝光发射。进一步发现上转换圆偏振发光（UC-CPL）的glum值均比普通圆偏振发光高。对于上转换放大圆偏振发光,认为是在光子上转换系统中与敏化剂偶合后,手性引起的自旋极化,上旋和下旋激子之间的平衡将受到干扰,由于自旋极化电子与三重态激子内的电子交换相反,手性诱导的自旋极化三重态激子将抑制TTA效率。但是,可以促进由TTA过程产生的手性诱导的自旋极化单重态激子,从而使UC-CPL具有较大的不对称因子。经过TTA过程后可以促进手性诱导的自旋极化单线态激子的产生,进而使得glum值变大。再将银纳米线加入上转换体系中进行等离子体进一步放大圆偏振发光实验。研究结果表明尽管加入银纳米线后能够将532 nm绿光上转换至蓝光发射,但是等离子体上转换圆偏振发光的glum值难以得到放大。
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