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本论文以淀粉为研究对象，从高分子的基本理论出发，通过化学与物理的手段利用淀粉上的羟基，调控了淀粉的聚集态结构，探索了将淀粉这种天然储能高分子变为实用的材料的可能性。采用化学交联的手段制备了交联淀粉膜。研究了淀粉交联后的老化过程和水在其中的结合状态。试验证明，交联键的引入使得淀粉的结晶和局部有序结构程度下降，让淀粉大分子的聚集态结构趋于均一化的同时，释放出大量的“自由羟基”。改变了淀粉膜的吸水能力和淀粉内部水分子的结合状态，综合交联与水分子的增塑作用，可以在一定程度上调控淀粉膜的力学性能。淀粉和生物降解大分子(PCL、PHBV)制备的IPN材料显著的提高了淀粉的耐水性能。通过实验证明DMSO/water配合体系作为一种高效、安全的组合溶剂对淀粉的醚化反应非常有效，取代度最高可达1.81。控制苄基氯和淀粉重复单元的摩尔比、反应温度、DMSO/water组合溶剂的不同配比等可以制备出不同取代度的苄基淀粉醚。经证实，淀粉的醚化反应主要发生在脱水葡萄糖环上的2位碳原子的羟基上，其次发生在C-6、C-3碳原子的羟基上。醚化后的淀粉即使很低的取代度(DS=0.0546)时淀粉在x-射线衍射曲线上的结晶峰已经完全消失了。发现了稳定、高效的淀粉增塑剂FSDT。使用FSDT成功的对淀粉进行了塑化处理，而且塑化后的淀粉一年后仍保持优良的机械性能，特别是当FSDT的含量超过30％以后，淀粉从无法加工的脆性材料变成了类似弹性体的材料，在此基础对淀粉进行了化学交联，交联后样品的断裂伸长率有了更进一步的提升，达到470％。