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本文在密度泛函理论的基础上，采用第一性原理方法对单晶LaAlO3的几何结构，能带结构和电子态密度进行了计算。计算中选取不同的平面波截断能和k点网格精度，得到最稳定状态LaAlO3单晶的几何结构，其晶格参数为a=b=5.441A，c=13.266A，与实验值比较吻合（a=b=5.365 A，c=13.111 A）。为了定量的得到化学键的性质，我们进行了电子云重叠布局数分析，O-Al键的电子布局数为0.38，O-La键的布局数为0.18，O-Al键是共价的并且键能要强于O-La。从计算的能带结构和态密度可以看出，LaAlO3有一个直接带隙（Eg=3.6eV），要小于实际禁带宽度5.6eV，这与使用广义梯度近似处理电子相互关联能有关。其价带部分主要由O2p轨道电子贡献，混合了Al3s3p和La5p轨道的一些电子，但在费米面上主要还是由O2s轨道贡献，导带主要由La5d和Al3s3p轨道电子贡献，在对各原子的分波态密度研究中还发现，Al3s3p和O2s，O2p分别在-18.3ev--16.1 eV和-6.8eV--1.4eV产生了强烈的轨道杂化。对LaAlO3晶体B位用Mg进行了替位掺杂，对所得LaAlO3：Mg模型进行态密度分析发现其态密度向高能方向移动了0.5eV，光学带隙变宽，在A位用Sr进行了替位掺杂，发现了同样的现象。分别计算了纯LaAlO3，Mg：LaAlO3和Sr：LaAlO3的光学性质，对其介电函数，吸收系数谱，反射谱和能量损失谱进行了理论分析，掺杂后的晶体的介电函数虚部在0.23eV附近产生了新的峰，对比分波态密度可知，那是杂质电子能级和La5d轨道跃迁的结果，对比了纯LaAlO3和掺杂后的晶体的吸收谱，反射谱和能量损失谱，发现掺杂后的LaAlO3晶体在可见光区的透光性大大增加。