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本文对Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂的制备及其对甲苯催化燃烧活性、吸附性能的影响进行了研究,通过与传统的由γ-Al2O3载体形成的催化剂相对比,采用BET、XRD、TPR及甲苯-TPD等技术对催化剂进行表征,得到如下研究结果:
(1)以ZSM-5作载体的催化剂较传统的γ-Al2O3作载体的催化活性高;其中以氧化铜含量为10%的Cu/HZSM-5燃烧催化剂的催化活性最高,在空速为16000h-1、甲苯进口浓度约为1000ppm条件下,起燃温度T50%为215℃,在270℃甲苯转化率基本达到95%;Ce的添加提高了Cu/HZSM-5催化剂的催化活性和热稳定性。
(2)采用水热合成法在蜂窝陶瓷载体上原位生长ZSM-5分子筛是可行的,整体式催化剂的活性随分子筛层含量的增加而提高;动态原位合成法比静态原位合成法或直接涂覆法有利于提高载体的负载量以及载体与堇青石之间结合的牢固程度。
(3)ZSM-5/堇青石与Al2O3/堇青石相比,ZSM-5涂层的牢固程度要高得多,在高空速(25000h-1)下吹扫20h,ZSM-5涂层损耗仅为整个催化剂质量的0.76%,而Al2O3涂层的损耗为1.59%;负载相同的活性组分后前者的活性和寿命均远远优于后者。
(4)Cu-ZSM-5/堇青石具有较好的吸附能力,吸附浓缩后急速升温到220℃,可使高度浓缩的甲苯催化转化。当甲苯进口浓度增大到一定程度时,催化剂的吸附效率有降低趋势;同时,当空速增加到一定程度时,甲苯的吸附效率也会降低。