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羰基化合物(carbonyl compounds)是大气中自由基的重要来源,也是光化学烟雾的重要产物。研究大气中羰基化合物的时空变化,可认识光化学烟雾的形成过程以及污染程度,为合理评估大气中羰基化合物的环境影响提供科学依据。我国农业土壤是大气中含氮气体的重要排放源,土壤释放大量NOx和N2O,严重影响区域大气环境并改变气候,然而目前对蔬菜地含氮气体释放特征的研究不深入,缺乏必要数据无法确定其释放总量。针对目前我国对大气羰基化合物研究和蔬菜地含氮气体释放研究的薄弱的环节,深入系统开展大气羰基化合物污染特征和蔬菜地含氮气体释放特征的研究是十分必要的。
本研究在贵阳市进行近一年(2008年12月-2009年8月)外场观测,初步认识了贵阳大气羰基化合物的污染水平及时空变化特征。在冬季和春季(12月-5月),大气中乙醛浓度最高；在夏季(6月-8月),甲醛浓度最高。在冬季羰基化合物主要来自机动车尾气和燃煤的烟气；在夏季主要来自大气光化学反应,在6月、7月和8月的12:00-14:00h时段,光化学反应对甲醛的贡献量分别为70％、84.3％和70％。市区大气中甲醛、乙醛、丙酮和所有羰基化合物的平均浓度分别为4.8±2.1、5.7±3.3、5.1±2.5和25.1±9.2μm-3(n=139),与其它城市对比,贵阳大气羰基化合物污染较轻微。贵阳的狭窄街道和林立的高楼形成许多深街谷,在街谷内甲醛、乙醛、丙酮和所有羰基化合物的平均浓度分别为18.8±6.5、9.4±3.2、10.9±2.1和64.1±16.3μg m-3(n=62),显著高于市区浓度；街谷内羰基化合物的日变化及在工作日浓度高于周末的现象说明街谷内羰基化合物主要来自机动车尾气。通过检测甲基丙烯醛(MACR)计算了植物排放的异戊二烯对大气甲醛的贡献量,在5月至8月期间,异戊二烯光氧化产生的甲醛浓度为0.63.3.62μg m-3,占大气甲醛的28.8-33.4％。本研究通过建立雨水中羰基化合物的分析方法,检测了6月-8月雨水中羰基化合物浓度,发现甲醛含量最高,其次为乙醛、丙酮和丁醛,降雨中羰基化合物的浓度范围为1.69-8.92μmol L-1,其浓度受降雨频率和降雨量影响,雨水中羰基化合物浓度与电导率变化趋势一致,说明羰基化合物来自大气的溶解,降雨对大气中羰基化合物具有去除作用。
在长江三角洲地区,白菜、大蒜和萝卜土壤NO释放通量范围分别为:1.6-182.4,1.4-2901和0.5-487ng N m-2s-1,结果表明这三种蔬菜土壤是大气NO重要释放源。蔬菜土壤N2O释放为脉冲式,土壤在翻耕后,释放通量显著增加。白菜、大蒜和萝卜土壤N2O平均释放通量分别为5.8、8.8和4.3ng N m-2s-1。蔬菜叶冠对NO释放有显著影响,在阴雨天,蔬菜叶气孔关闭叶冠仅能减缓NO释放速度；在晴朗天,叶冠不仅能减缓NO释放还可通过开启的气孔吸收NO。多因素回归分析显示土壤温度是影响NO释放的首要因素,其次为施肥量和土壤湿度。白菜地、大蒜地和萝卜地所施氮肥的1.2％,11.56％和2.56％的氮以NO-N和N2O-N气体释放损失。