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石墨烯（Graphene）是一种单原子层二维层状碳晶体材料，具有已知材料最高的强度以及优异的导电性和导热性，是目前最理想的二维纳米材料，在材料、化学、生物、能源等领域具有广阔的应用前景。石墨烯可以通过多种方法组装成宏观材料，对于宏观组装石墨烯材料存在两个重要的问题:1）如何增加石墨烯片层之间的作用力以提高石墨烯宏观组装材料的性能;2）如何通过有效的湿纺组装方法实现石墨烯膜的连续化制备？针对这两个问题，本文展开相应的研究，实现了高性能宏观石墨烯纤维的制备，提出湿纺组装连续石墨烯薄膜策略，并将湿纺法拓展到石墨烯仿贝壳复合膜的制备，主要内容如下: 1.采用Hummers法，以不同尺寸的天然鳞片石墨为原料，实现尺寸分布范围分别为10μm以下和10-100μm的氧化石墨烯(GO)的制备和纯化。通过原位自由基聚合，得到聚丙烯腈(PAN)接枝的GO(GO-g-PAN)，聚合物接枝量随投料比的增加逐渐增加，最高接枝量为25.8 wt％。 2.研究GO-g-PAN分散于DMF溶液的液晶相行为，提出GO-g-PAN溶液由向列相液晶到螺旋层状相结构手性液晶衍变的理论模型。在GO-g-PAN有序化液晶的基础上，通过GO-g-PAN的液晶湿纺制得了连续仿贝壳纤维，接枝的PAN增大了石墨烯片间作用力，纤维的拉伸强度（452±24 MPa）和杨氏模量(8.31±0.56 GPa)相比纯GO纤维和GO/PAN混纺纤维提高了两倍。GO-g-PAN螺旋层状相液晶体系的发现丰富了聚合物和胶体液晶领域。 3.提出了湿纺组装法制备石墨烯薄膜策略，设计一种特殊的纺膜装置，实现均匀GO膜和石墨烯膜的快速连续湿纺组装。纺膜速度可以达到1m/min或更高，产率为60 m/h或9 m2/h，远超过抽滤法(4×10-5 m2/h)。所得GO膜的机械性能超过了抽滤GO膜，且可以编织成大面积竹席状织物或者卷绕成高度柔性的连续纤维。观察GO液晶在湿纺过程的衍变，提出了湿纺制备石墨烯薄膜的模型:流场剪切诱导GO在液晶溶液中的规则取向排列、GO凝固过程中的定向收缩以及GO膜连续的层状长程有序结构。湿纺组装法的实现为石墨烯薄膜制备提供了新方法。 4.将湿纺组装技术拓展到石墨烯复合膜的制备，利用液晶自模板机理，制备负载Fe3O4纳米粒子、碳纳米管、聚丙烯腈和聚乙烯醇的石墨烯宏观组装仿贝壳膜。复合膜的成功制备表明了湿纺组装的通用、高效、可控、简便，石墨烯复合膜湿纺制备的提出为石墨烯的规模化制备和应用奠定了基础。 5.研究石墨烯膜的性能，探索其在柔性导体、超级电容器、快速响应电热材料、除冰材料和热扩散材料等方面的应用。用化学还原的石墨烯膜作为电热材料，输入电压为29 V时，其升温速率达到了21℃/s，移除电源后最高降温速度达到了39℃/s。该膜在25 V的安全电压下45 s就可以完全融化6 mm厚的冰层。进一步地，在3000℃下进行高温石墨化处理，制备得到高导电高导热石墨烯膜，电导率达到了3×105 S/m，热导率达到了1222.7W/mK。