Pt基纳米颗粒的制备及其催化性能研究

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Pt和Pt基纳米颗粒由于其良好的催化活性,受到了科研人员的广泛关注。然而,Pt的使用成本非常高,实际存储量却很低,近年来国际Pt催化剂研究的重点多集中在降低材料成本和提高反应速率上。其中,在以Pt为主催化剂的基础上增加一种或多种元素,并加以理性的形貌调控,有望可以设计合成出更高效的新型Pt基催化剂。本论文利用同步辐射X射线吸收谱(XAS)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等多种表征手段研究了包括Pt/Ru双金属、Pt-Fe2O3/GO、CoCr2O4等多种复合纳米材料的结构和催化性能,建立了性能与结构之间的构效关系。主要论文内容如下:1.运用简单的溶剂热方法成功合成了不同原子配比的Pt/Ru双金属纳米颗粒。研究结果表明,这些纳米颗粒采用Pt核Ru壳的结构,在500℃退火处理后,部分Pt原子迁移到颗粒表面,同时表面的Ru原子大多被还原,氧化程度降低,纳米颗粒的合金化程度提高。Pt/Ru双金属纳米颗粒催化甲醇氧化的电催化性能进行测试结果显示出,催化剂的电催化甲醇氧化性能随着表面Ru原子氧化程度的增加而增加。2.采用一步水热法,在不加其他任何氧化剂和还原剂的条件下,以氧化石墨烯同时作为氧化剂和还原剂合成了Pt-Fe2O3/GO复合纳米材料。表征结果表明Pt-Fe2O3纳米颗粒均匀分布在氧化石墨烯载体上,且纳米颗粒大小基本一致,约为40-50 nm。光催化降解有机染料的实验结果显示出,Pt-Fe2O3/GO具有优异的MB光催化降解性能。复合催化剂的优异性能主要来源于Pt、Fe2O3和GO三者之间的相互作用减少了光生电子和空穴的结合几率,从而使得更多的光生电子和空穴迁移至催化剂表面,并产生更多的具有强氧化性的自由基,从而大大提高了催化剂的光催化降解MB的性能。3.采用水热结合热处理的方法制备了尖晶石化合物CoCr2O4催化剂,并将其与多壁碳纳米管进行复合。测试结果表明,空气中对CoCr2O4进行不同温度煅烧不改变其尖晶石结构,但是退火后的CoCr2O4结晶程度明显提高,颗粒也变大,其析氧反应催化性能也大幅降低。通过与多壁碳纳米管复合,可以提高CoCr2O4的催化性能。
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