【摘 要】
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手性是生命体系的基本属性,从生命大分子蛋白质到小分子糖类、氨基酸等等,都具有手性,生命活动的进行离不开手性识别。近年来,基于弱相互作用对手性性质的研究,已受到了广泛地关注。考虑到生命体系中实际的三维限域空间,大多数的研究集中在溶液相或者二维界面的层面,这就在一定程度上限制了深入理解生命体手性现象的本质。来自生物纳米通道的启发,仿生纳米通道材料,已得到了越来越多的重视。其在结构上能提供纳米级别的限域
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手性是生命体系的基本属性,从生命大分子蛋白质到小分子糖类、氨基酸等等,都具有手性,生命活动的进行离不开手性识别。近年来,基于弱相互作用对手性性质的研究,已受到了广泛地关注。考虑到生命体系中实际的三维限域空间,大多数的研究集中在溶液相或者二维界面的层面,这就在一定程度上限制了深入理解生命体手性现象的本质。来自生物纳米通道的启发,仿生纳米通道材料,已得到了越来越多的重视。其在结构上能提供纳米级别的限域空间,且其本身的物理稳定性质、易可控的形状及表面的化学结构,这些特点使开发设计功能化的仿生纳米通道成为了可能,从而能够更好地模拟生命体的手性现象。基于以上理论基础,本论文从仿生纳米通道的手性设计为主要切入点,设计了不同类型的手性纳米通道,进而重点来探究其中的手性传输和识别行为。具体有以下三部分:1)选择D-色氨酸和L-为受体,构建了两种的手性纳米通道,来对Aβ进行了手性传输。发现L-色氨酸修饰的仿生纳米通道更能促进Aβ蛋白的传输,并且同时Aβ蛋白聚集现象更易发生,通过检测Aβ蛋白与两种类型的手性纳米通道的选择性响应、Aβ蛋白与色氨酸对映异构体分别的相互作用,得出L-色氨酸与Aβ蛋白之间存在更强的相互作用。基于Aβ蛋白在脑内沉积是阿尔兹海默症的典型症状,此项工作为此疾病的产生机制在一定程度上提供参考。2)构建了基于柱[5]芳烃修饰的仿生纳米通道,利用手性小分子与柱[5]芳烃的手性诱导机制,引入仿生纳米通道来研究其对R-布洛芬和S-布洛芬的手性识别,发现相比于溶液相中,增强了对布洛芬的手性区分。通过计算柱[5]芳烃与手性小分子形成的复合物对布洛芬的结合能力的大小及进一步的高斯模拟计算,得出是由于手性诱导机制和纳米通道的限域空间增强了相互作用力,扩大了手性信号,所以提高了手性选择性。3)以钾离子泵行为的角度入手,首先设计不对称修饰的仿生纳米通道,模拟钾离子泵行为的产生条件,初步探究了纳米通道两端的浓差效应对钾离子泵行为的影响;其次是引入柱[5]芳烃,构成温敏体系,观察温度的变化对钾离子泵行为的影响。发现影响钾离子泵行为的为浓度大小和浓度差两个因素,两者起到协同的调节作用。
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