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本文的总体目标是研究北京奥运会后城区气溶胶辐射特征及颗粒物中化学组分特征和来源。实验手段包括气溶胶辐射特性参数观测(2009.6-2010.5)、颗粒物样品的收集和化学分析(2009年4月,7月,10月和2010年1月),分析手段有离子电荷平衡、化学质量平衡,PMF正定矩阵因子分解,PSCF潜在源分析及IMPROVE消光重建等,取得的主要成果和结论有:
1.北京城区年均Ab(吸收系数)、Sc(散射系数)、SSA(单次散射反照率)分别为63.73±62.06 Mm-1,360.45±404.96Mm-1,0.82±0.09,北京城区气溶胶的吸收、散射能力较强,与过去相比Ab略有上升,Sc增加明显。城区Ab、Sc、SSA均表明出明显的日变化特征。受扩散条件和排放源强度的影响,Ab在夜间较大,Sc则在扩散条件、排放源强度、日照、气温等条件的共同影响下,高值出现在春、秋季的上午和秋、冬季的晚上,SSA的高值往往出现在午后。雾霾天气发生时,城区观测到Ab、Sc增大数倍,能见度降低明显,气象条件和后向轨迹分析发现不利的扩散条件是引起污染物和水汽持续积累进而导致空气恶化的主要原因。
2.北京郊区BC(黑碳)质量浓度在夏季观测期间为2.89±1.62μg/m3。风力条件对BC的积累和扩散有重要的影响,来自西北方向的风比较清洁,常使BC浓度降低,而来自观测站东南部城区的气流则常使BC浓度升高。BC质量浓度有明显的日变化特征,在上午、傍晚和夜晚均出现峰值。
3.北京地区PM2.5污染水平仍然较高,年均值高达135±63μg/m3,是新国家环境空气质量标准35μg/m3的三倍多。PM2.5中各化学组分表现出明显的季节变化特征,硫酸盐和铵盐浓度夏季最高,硝酸盐浓度春季最高。源于地壳的元素如Ca2+,Mg2+和Al,春季最高,夏季最低。OC、EC和Cl-的最大值出现在冬季,较低值出现在春、夏季,三者与化石燃料,尤其是煤的燃烧有密切的关系。
4.离子分析显示,总阴离子和总阳离子的电荷数的相关关系非常好,PM2.5中化合物的组成形式是(NH4)2SO4,NH4NO3,Ca(NO3)2,Mg(NO3)2。冬季低温的环境下,还会存在一些氯盐。化学质量重建结果显示,年均未鉴别组分比例为28.6%,春、秋、冬三季对PM2.5质量浓度影响最大的组分均为矿物尘,夏季则是二次无机气溶胶。
5.利用IMPROVE方程计算气溶胶吸收、散射和消光特性发现,夏季,对光散射影响最大的化学组分是(NH4)2SO4,秋、冬季节对散射引起的消光贡献比例最大的均为OM(有机物)。三季节平均的(NH4)2SO4、 NH4NO3、 OM、EC、FS(细粒子土壤尘)对消光系数的贡献比例分别为27.9%、19.4%、45.5%、1.4%、5.9%.
6.通过PMF模型解析出PM2.5中6个来源,分别是土壤尘,生物质燃烧,燃煤,汽车尾气与垃圾焚烧,工业污染和二次无机气溶胶,年均贡献率分别为15%,18%,12%,4%,25%和26%.利用轨迹分类和PSCF模型发现北京南部地区是PM2.5中各组分的重要来源,北京东部地区对人为气溶胶如二次无机气溶胶和含碳气溶胶的来源有重要影响。北京西北地区是沙尘和人为含碳气溶胶的重要来源。