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本论文研制了三种易循环使用的修饰型磁性TiO2纳米催化剂,并将其用于偶氮染料和对硝基苯酚的可见光(或无光照)降解。主要研究内容如下:
1、以SiO2包裹的Fe3O4为磁性内核,通过乳胶-凝胶法制得TiO2包覆的磁性粒子,再以甲基橙为模板、吡咯为功能单体,合成了Fe3O4@SiO2@TiO2@印迹聚吡咯磁性催化剂;以TEM、IR、TGA、XRD、VSM等手段表征了催化剂的形貌、成分、结构和磁性,通过静态吸附实考察了新材料印迹效果,研究了酸度、温度、溶解氧和振荡速率对刚果红降解率的影响,根据LC-MS分析结果初步探讨了催化降解机理,考察了催化剂的重复使用性能。结果表明,印迹粒子吸附刚果红的能力明显强于非印迹粒子。印迹磁性粒子可于暗处和常温常压下快速降解刚果红溶液,降解反应速率常数为0.09615min-1。新型催化剂可轻易通过外部磁场快速分离而循环利用,且催化降解时无需光照、常温常压、无需另加化学试剂,因此有望用于印染废水中刚果红的快速、“绿色”、低成本降解。
2、以SiO2包裹的Fe3O4为磁性内核,以对硝基苯酚为模板,钛酸四丁酯为功能单体,加入少量钨酸铵,通过溶胶-凝胶法并经煅烧制得印迹型Fe3O4@SiO2@TiO2/WO3磁性粒子。利用TEM、IR、XRD、VSM等手段表征了催化剂的形貌、成分、结构和磁性,通过静态吸附实验考察了新材料的印迹效果,利用人工模拟光源研究了催化剂对对硝基苯酚的可见光催化降解效果,考察了催化剂的重复使用性能。结果表明,印迹磁粒子对模板分子的吸附能力明显强于非印迹粒子。印迹催化剂在可见光下可快速降解对硝基苯酚,降解反应速率常数为0.10387h-1。新型催化剂可轻易通过外部磁场快速分离而多次循环利用,且无需另加其他化学试剂,有望能充分利用太阳光为能源实现废水中对硝基苯酚的“绿色”和低成本降解。
3、以SiO2包裹的Fe3O4纳米粒子为磁性内核,以钛酸异丙酯和钨酸铵为试剂,通过乳胶-凝胶法制得新型TiO2/WO3包覆的磁性纳米粒子;考察了在模拟可见光和太阳光下催化剂降解四种偶氮染料(甲基橙、刚果红、媒介黑T和酸性大红)的催化活性。结果表明,于常温常压且无需另加化学试剂的条件下,催化剂于可见光下可快速降解四种染料水溶液,且在太阳光下可将四种染料水溶液矿化至化学需氧量(CODMn)接近零。新型催化剂可通过外部磁场分离后多次循环使用,可利用太阳光为能源,且无需另加其他试剂,有望能用于印染废水中多种偶氮染料的“绿色”和低成本的降解及完全矿化,具有重要实际应用价值。
1、以SiO2包裹的Fe3O4为磁性内核,通过乳胶-凝胶法制得TiO2包覆的磁性粒子,再以甲基橙为模板、吡咯为功能单体,合成了Fe3O4@SiO2@TiO2@印迹聚吡咯磁性催化剂;以TEM、IR、TGA、XRD、VSM等手段表征了催化剂的形貌、成分、结构和磁性,通过静态吸附实考察了新材料印迹效果,研究了酸度、温度、溶解氧和振荡速率对刚果红降解率的影响,根据LC-MS分析结果初步探讨了催化降解机理,考察了催化剂的重复使用性能。结果表明,印迹粒子吸附刚果红的能力明显强于非印迹粒子。印迹磁性粒子可于暗处和常温常压下快速降解刚果红溶液,降解反应速率常数为0.09615min-1。新型催化剂可轻易通过外部磁场快速分离而循环利用,且催化降解时无需光照、常温常压、无需另加化学试剂,因此有望用于印染废水中刚果红的快速、“绿色”、低成本降解。
2、以SiO2包裹的Fe3O4为磁性内核,以对硝基苯酚为模板,钛酸四丁酯为功能单体,加入少量钨酸铵,通过溶胶-凝胶法并经煅烧制得印迹型Fe3O4@SiO2@TiO2/WO3磁性粒子。利用TEM、IR、XRD、VSM等手段表征了催化剂的形貌、成分、结构和磁性,通过静态吸附实验考察了新材料的印迹效果,利用人工模拟光源研究了催化剂对对硝基苯酚的可见光催化降解效果,考察了催化剂的重复使用性能。结果表明,印迹磁粒子对模板分子的吸附能力明显强于非印迹粒子。印迹催化剂在可见光下可快速降解对硝基苯酚,降解反应速率常数为0.10387h-1。新型催化剂可轻易通过外部磁场快速分离而多次循环利用,且无需另加其他化学试剂,有望能充分利用太阳光为能源实现废水中对硝基苯酚的“绿色”和低成本降解。
3、以SiO2包裹的Fe3O4纳米粒子为磁性内核,以钛酸异丙酯和钨酸铵为试剂,通过乳胶-凝胶法制得新型TiO2/WO3包覆的磁性纳米粒子;考察了在模拟可见光和太阳光下催化剂降解四种偶氮染料(甲基橙、刚果红、媒介黑T和酸性大红)的催化活性。结果表明,于常温常压且无需另加化学试剂的条件下,催化剂于可见光下可快速降解四种染料水溶液,且在太阳光下可将四种染料水溶液矿化至化学需氧量(CODMn)接近零。新型催化剂可通过外部磁场分离后多次循环使用,可利用太阳光为能源,且无需另加其他试剂,有望能用于印染废水中多种偶氮染料的“绿色”和低成本的降解及完全矿化,具有重要实际应用价值。