利用聚乙烯膜装置研究沉积物中PAHs生物有效性—黑碳来源和含量的影响

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憎水性有机化合物(Hydrophobic organic chemicals,HOCs)普遍存在于水环境中,研究HOCs的归趋过程和生物有效性对于预测其产生的生态和健康风险至关重要。多环芳烃(PAHs)是一类污染范围广且具有“三致”效应的持久性有毒有机污染物。由于其疏水的性质,多环芳烃在水体中主要与悬浮颗粒相和沉积相结合。沉积物中多环芳烃的生物有效性一直是环境领域研究的重点,近年随着黑碳问题的提出,有关沉积物中黑碳对多环芳烃生物有效性的影响成为当前研究的热点。但目前的研究主要集中在黑碳含量对PAHs生物有效性的影响,有关黑碳来源和含量的综合影响研究还很欠缺。   本研究利用木材(Pinus massoniana Lamb)和秸秆(Zea mays)制备了两种不同来源的黑碳,并以此构建了含有不同来源、不同含量的沉积物体系。以沉积物中污染物孔隙水浓度为量度,采用聚乙烯膜装置深入研究不同来源、不同含量黑碳对沉积物中三种代表性PAHs(菲、芘、屈①)生物有效性的影响机理。主要研究结论如下:   (1)本研究制备的黑碳BET表面积较小、含碳量较高,其结构以苯环结构为主,具有很好的环境意义。PAHs在这两种黑碳上的吸附属于分配机制,且由木材制备的黑碳的吸附能力大于新柴制备的黑碳。   (2)沉积物中PAHs孔隙水浓度与黑碳含量呈负相关关系,随着黑碳含量的增加,污染物孔隙水浓度逐渐降低,二者符合关系式:Ciw=1/(A·fchar+B),其中Ciw为污染物的孔隙水浓度,fchar为黑碳的添加量。当黑碳含量高于0.8%时,污染物孔隙水浓度随含量的变化不再明显,污染物的孔隙水浓度趋近于某一常数。   (3)不同来源黑碳对沉积物中PAHs的孔隙水浓度影响存在显著差异。向同一沉积物体系中添加等量的木材来源黑碳引起的孔隙水浓度降低幅度要高于添加等量秸秆来源的黑碳,这是由于前者的吸附能力大于后者导致的。当黑碳的含量较低时(如小于0.8%),黑碳的来源和含量同时影响沉积物中PAHs的孔隙水浓度,当黑碳含量高于0.8%时,孔隙水浓度主要受黑碳的来源控制。   (4)本研究制备的两种不同来源的黑碳尽管差别不是太大,但对沉积物中PAHs孔隙水浓度的影响差异显著,进而显著的影响污染物的生物有效性。因此,研究沉积物中黑碳对污染物迁移转化过程的影响,仅仅考虑黑碳含量的影响是不够的,应该将黑碳的来源与含量结合起来研究其对憎水性有机污染物生物有效性及环境行为的影响。   (5)黑碳可以显著降低污染物的孔隙水浓度进而对污染物起到固定作用,是一种强有力的污染物修复剂。例如对于以黄河沉积物为基质的体系,仅仅添加0.1%的木材来源的黑碳就能使三种污染物的孔隙水浓度降低88%以上。被修复沉积物的性质、黑碳的添加量、黑碳吸附性能的强弱都直接影响污染物孔隙水浓度降低幅度。黑碳在污染修复方面具有很大的应用前景,尤其是秸秆来源的黑碳,对于资源回收利用起到一定的正面作用。
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