【摘 要】
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二氧化铈因其优良的储放氧能力和氧化还原特性，在催化反应中有着十分普遍的应用，然而纯二氧化铈本身热稳定性不足且催化活性有限，因此为了改善二氧化铈催化剂的性能，许多研究者开
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二氧化铈因其优良的储放氧能力和氧化还原特性，在催化反应中有着十分普遍的应用，然而纯二氧化铈本身热稳定性不足且催化活性有限，因此为了改善二氧化铈催化剂的性能，许多研究者开始利用其他元素对二氧化铈体系进行掺杂。本论文运用了DFT+U理论计算方法探究了三种不同过渡金属(V、Cr、Mn)掺杂的CeO2(111)表面结构，氧空穴性质以及CO在其上的吸附和氧化过程。通过掺杂能的计算比较了不同过渡金属掺杂表面的稳定性，并发现掺杂能大小与掺杂元素所带电荷数有关，发生的结构弛豫大小则与掺杂离子的半径有关。过渡金属的掺杂使得氧化铈中氧空穴形成能降低，尤其是Mn掺杂的表面具有最低的氧空穴形成能。发现CO在掺杂表面只存在弱吸附，CO在掺杂表面的氧化反应根据不同位置氧空穴形成能的差异存在两种不同反应过程，一种是直接生成CO2分子，另一种则需经过生成弯折CO2-物种的中间过程才能产生最终产物CO2。与纯二氧化铈表面相比，CO在掺杂表面的反应放热更多，其中在Mn掺杂的表面热力学过程最为有利。
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