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能量转换效率是聚合物太阳能电池的关键的参数之一。决定器件效率的主要因素为活性层/电极界面的优化以及活性层中相分离尺度的调控。本文从以上两方面入手，分别通过电极界面修饰工程和给体聚合物侧链工程，来探究界面功函和活性层形貌对聚合物太阳能电池器件性能的影响。 本研究主要内容包括：⑴吖啶橙化学修饰ITO以降低其功函并应用于高效的聚合物太阳能电池。为了避免聚合物太阳能电池加工过程中活性层与修饰层的溶剂正交效应，我们在氧化铟锡（Indium tin oxide, ITO）电极表面引入共价键来增强修饰层的抗溶剂性。我们借助3-溴丙基三甲氧基硅烷（3-bromopropyltrimethoxysilane, BrTMS）将共轭小分子吖啶橙（Acridine orange base, AOB）共价修饰于ITO表面，并显著降低了ITO的表面功函。将修饰后的ITO作为负极，我们制备了基于PBDTTT-C-T:PC71BM的反向聚合物太阳能电池，并将器件效率从没有修饰层的4.10％提高到了7.56%，能量转换效率的提高主要归因器件开路电压的显著升高。以上结果证明，这一共价生长的修饰层能够降低电子在负极界面上的抽取势垒，从而加速电子在此界面上的传输。⑵通过侧链烷基氟取代调节共轭聚合物表面能：研究其对薄膜相分离及聚合物太阳能电池器件性能的影响。我们设计了基于苯并二噻吩（benzodithiophene, BDT）和噻吩并噻吩（thienothiophene, TT）的给-受体单元（D-A）共聚物，并在聚合物的TT单元的侧链上引入含有不同数目氟原子的烷基链（分别命名为 PBDTTT-f13, PBDTTT-f9和PBDTTT-f5）。研究发现以上三种聚合物的能级和光学带隙与拥有相同共轭主链的 PTB7-Th十分相似，但是不同含氟量的侧链对聚合物薄膜的表面能改变很大，并导致以上聚合物与PC71BM共混时表现出了完全不同的相分离行为。随着聚合物与PC71BM之间表面能差值的增大，共混膜中会出现大尺寸的聚集体，这也导致基于以上聚合物制备的电池器件效率随氟原子含量增多而降低。