【摘 要】
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石墨烯及其衍生物因其独特的结构和性能为负载型纳米催化剂的发展提供了新机遇。本论文发展了制备石墨烯负载型纳米催化材料的新方法,并针对特定的化学反应,制备了一系列性能
【出 处】
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中国科学院研究生院 中国科学院大学
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石墨烯及其衍生物因其独特的结构和性能为负载型纳米催化剂的发展提供了新机遇。本论文发展了制备石墨烯负载型纳米催化材料的新方法,并针对特定的化学反应,制备了一系列性能优良的石墨烯负载型纳米催化材料。主要研究内容和结果如下:
一、发展了一种通过还原性Ti(Ⅲ)前驱体与氧化石墨烯(GO)反应制备二氧化钛(TiO2)/还原氧化石墨烯(RGO)复合材料的方法,得到一系列TiO2相组成可控的TiO2/RGO复合材料。在所得到的复合材料中,TiO2纳米粒子均匀地分布在RGO片上,其中锐钛矿相呈颗粒状,尺寸小于10nm,金红石相呈棒状,直径小于10nm。研究了所得复合材料在可见光辐照下对笨酚降解的催化活性。结果表明,复合材料可有效降解苯酚,TiO2相组成极大影响材料的催化活性;当锐钛矿和金红石比例为54:46时,复合材料TiO2/RGO光催化活性最高。
二、在上述工作基础上,制备了一系列金属/TiO2/RGO三元纳米催化材料,并研究了Pt/TiO2/RGO对硝基苯选择性加氢的催化性能。研究表明,TiO2粒子均匀分布在RGO片上,尺寸小于10nm;通过超声方法负载的Pt金属粒子几乎均与氧化钛粒子相接,尺寸小于3nm,呈缺电子状态。该材料具有很高的催化活性,可使硝基苯的转化频数达59000h-1;催化剂多次使用后没发现其活性降低,显示良好的稳定性。
三、以有机胍(TMG)改性的GO为载休,在高能量超声辅助下,制备了TMG/GO负载Pd金属纳米催化材料,研究了Pd-TMG/GO对柠檬醛选择性加氢的催化活性和选择性。结果表明,Pd纳米粒子尺寸小于5nm,均匀分布在载体上,该催化剂对柠檬醛选择性加氢显示较高的催化活性和很好的稳定性,柠檬醛的转化频数可高达6900h-1,同时在柠檬醛转化率达到100%时对香茅醛的选择性可达89.6%。
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