论文部分内容阅读
CO作为主要的空气污染物之一，其催化氧化脱除一直是研究的热点。CO主要来源于化石燃料的不完全燃烧，其中汽车尾气占80％以上。贵金属催化剂因为高活性被广泛应用于CO氧化反应。但由于价格昂贵，资源有限，目前越来越多的研究集中在非贵金属催化剂用于CO氧化反应上。CuO/CeO2催化剂由于铜铈之间的相互作用而具有较高的CO氧化活性，成为替代贵金属催化剂的最佳选择之一。 本文采用浸渍法，共沉淀法和机械混合法制备了三种铜铈催化剂，并考察了三种催化剂对CO氧化反应活性的影响。其中，浸渍法制备的催化剂具有最高的CO氧化活性，共沉淀次之，而机械混合法制备的催化剂活性最差。通过程序升温技术（H2-TPR）、拉曼（Raman）光谱技术和原位红外光谱技术（in situ DRIFTS）等表征，发现浸渍法制备的催化剂表面具有更多高度分散的CuO，创造了更多的铜铈界面;由于CuO与CeO2之间的相互作用，使界面处高度分散的CuO在反应气氛中更容易被还原为Cu+，伴随产生大量的氧空穴。其中，部分还原的铜物种(Cu+)作为CO的吸附相，而氧空穴则提供了O2的吸附和活化中心。共沉淀制备的催化剂由于部分铜物种进入CeO2的晶格中形成了固溶体，导致CO氧化的活性位点数降低。而机械混合法制备的催化剂由于CuO与CeO2之间几乎不存在相互作用，故CO氧化活性最低。 论文最后探讨了In助剂对铜铈催化剂的影响，发现In的加入提高了铜铈催化剂的CO氧化活性和稳定性。当In的质量分数为1.25％时，CO氧化活性最高。通过对比催化剂结构发现，In的加入增加了CuO在CeO2载体表面的分散度，减小了CuO的颗粒大小，使催化剂表面形成了更多高度分散的CuO。同时，In的加入使Cu原子的外层电子密度升高，促进了Cu物种的还原，增强了催化剂的氧化还原能力，提高了CO氧化活性。