【摘 要】
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随着社会的发展,现有的商业化锂离子电池难以满足人们对高能量密度储能设备的需求。石墨负极材料虽然性能稳定,但在能量密度方面的发展已接近理论最大值。硅材料因其理论容量极高、原材料丰富、制备工艺简单,被认为是最具潜力的负极材料。单质硅导电性差、体积膨胀严重,难以直接应用,而经过改性的硅基负极材料具有优异的可逆容量,且体积膨胀比纯硅小。目前,SiO_x硅基负极材料已经进入商业化生产阶段,且制备技术比较成熟
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随着社会的发展,现有的商业化锂离子电池难以满足人们对高能量密度储能设备的需求。石墨负极材料虽然性能稳定,但在能量密度方面的发展已接近理论最大值。硅材料因其理论容量极高、原材料丰富、制备工艺简单,被认为是最具潜力的负极材料。单质硅导电性差、体积膨胀严重,难以直接应用,而经过改性的硅基负极材料具有优异的可逆容量,且体积膨胀比纯硅小。目前,SiOx硅基负极材料已经进入商业化生产阶段,且制备技术比较成熟。另外,将硅、氧、碳三种元素相结合的新型硅基负极SiOC材料不仅具有高可逆容量,而且还有良好的导电性和机械稳定性。但是SiOx负极材料在循环过程中的体积膨胀导致了容量衰减。SiOC材料具有较大的首次不可逆容量、大电流密度下循环性能和倍率性能差。本文通过调控导电炭黑的添加量对商业SiOx/C复合材料进行改性,旨在研究导电炭黑添加量对材料循环性能的影响,以获得长寿命的电极材料。另外,为了寻找容量高、体积膨胀小、循环稳定性好的负极材料,本文还研究了新型硅基负极材料SiOC的制备方法与储锂机理。通过生物模板法和超临界技术制备元素分布均匀的SiOC材料,并研究煅烧温度对SiOC材料微观相组成的影响。主要结论如下:（1）以商业SiOx/C为原料,采用刮涂法制备高负载量和高压实密度的电极,研究发现,当导电炭黑含量超过1.6%时,极片成膜性较差,SiOx/C与集流体的粘附性下降;在循环次数少于130圈时,导电炭黑含量为1.2%的样品可逆容量最高,为491.6 m A h g-1;当导电炭黑含量为1.4%时,在电流密度为0.1A g-1下,样品可逆容量为443.9 m A h g-1,循环300圈后,仍能发挥408.4 m A h g-1的容量,容量保持率高达92%,具有优异的循环稳定性和长使用寿命。（2）以玫瑰花粉为生物模板和碳源,通过超临界二氧化碳流体溶解正硅酸乙酯,可控地制备多孔SiOC微椭球。研究发现,温度对花粉衍生SiOC材料的电化学影响很大。煅烧温度为600 oC时,可逆容量最高,为415.1 m A h g-1。经过XPS图谱分析可知,煅烧温度实际影响了SiOxC4-x的组分,其中600 oC煅烧时SiOC所含SiO2C2和SiO3C的比例最高,且SiO2C2和SiO3C有利于材料发挥高容量和保持结构的稳定性。
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