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利用三阶非线性SRS效应产生的Raman激光因具有峰值功率大、转换效率高、光束质量好、稳定性佳等特点而受到广泛的关注。Raman晶体是产生Raman激光的重要介质。对于目前常用的Raman晶体而言，它们的Raman频移主要集中在760-1300cm-1内，而且其透光范围多在300 nm以上。因此，寻找具有特殊Raman频移且能够应用于紫外波段的Raman晶体具有非常重要的意义。 已有的研究工作表明:包含B3O6六元环的硼酸盐晶体具有透光范围较宽（可达到紫外波段）、抗损伤阈值高（能用大功率的激光泵浦）的特点。并且具有特殊的Raman频移。本论文以Ba2M(B3O6)2（M=Mg、 Ca、Ba、Pb）系列晶体为对象，研究了它们的结构、生长和Raman光谱性能，并利用Raman光谱方法和第一性原理计算研究了Li2B4O7熔体的结构。主要内容和结论如下: (1)利用泡生法生长Ba2Mg(B3O6)2单晶。通过优化原料、籽晶方向、温场、旋转速率和降温速率五个生长工艺参数，成功地生长出了尺寸为(O)50×15 mm3的高质量单晶。 (2)我们在相同的实验条件下，测得了Ba2Mg(B3O6)2、 Ba2Ca(B3O6)2和Ba2Ba(B3O6)2（高温相BaB2O4）晶体的自发Raman光谱，对比后发现:Ba2Me(B3O6)2(Me=Mg、 Ca、Ba)晶体的Raman谱峰数目相同，峰位和峰强相近。随着Mg→Ca→Ba的替代，Ba2Me(B3O6)2晶体的Raman内振动峰整体出现红移，仅600 cm-1附近的一个Raman峰出现反常的蓝移。利用基于第一性原理计算的CASTEP程序，我们计算了Ba2Me(B3O6)2晶体的电子布居和Raman光谱，分析得到:随着Mg→Ca→Ba的替代，碱土金属离子（Me2+和Ba+）上的电子布居数逐渐增加，相应晶体中B3O6六元环上的电子数逐渐减少，硼氧键强度减弱，使得Raman内振动峰整体红移。另一方面，随着Mg→Ca→Ba的替代，相邻B3O6六元环的耦合作用程度逐渐减小，相应晶体的Davydov分裂能减小，使得Raman谱中600cm-1附近的Raman峰出现反常蓝移。 (3)以分析纯Pb3O4、BaCO3和H3BO3为原料，经过三步法固相合成得到Ba2Pb(B3O6)2多晶粉末。利用基于里特沃尔德法的GSAS软件对多晶粉末XRD图谱进行拟合，得到Ba2Pb(B3O6)2晶体的结构信息。Ba2Pb(B3O6)2晶体属于R3c空间群，晶胞参数为a=b=7.20295(A)，c=37.5942(A)，Z=6。Ba2Pb(B3O6)2晶体中包含Ba2+、Pb2+和B3O6六元环，相互平行的六元环构成B3O6层，Ba2+和Pb2+交替填充其间。每个六元环周围对称排列着六个Ba2+和三个Pb2+。通过位置群分析方法，我们得到了Ba2Pb(B3O6)2晶体的基本晶格振动模分类:10Alg+10Alu+11A2g+11A2u+21Eg+21Eu，其中A2u+Eu为声学模，其他的为光学模。光学模中7Alg+14Eg为Raman活性内振动模，3Alg+7Eg为Raman活性外振动模。我们尝试利用泡生法生长Ba2Pb(B3O6)2单晶，发现:Ba2Pb(B3O6)2为非同成分熔融化合物，其晶体生长需要借助合适的助熔剂。 (4)我们利用基于第一性原理计算的CASTEP程序计算得到了Li2B4O7晶体的Raman谱，指认了Li2B4O7晶体Raman光谱中的重要特征峰。对比Li2B4O7晶体和熔体的Raman光谱后发现:Li2B4O7晶体的基本结构单元B4O5(0)4基团中的B4-(O)键在熔化过程中断裂，形成了一种硼氧链聚合物，其最小重复单元是B4O6(0)2基团，该基团由一个B3O4(0)2六元环和一个BO(0)2三角基团通过一个桥氧连接而成。通过计算指认了Li2B4O7熔体的Raman峰。位于250-500 cm-1内的Raman峰与Li+的运动有关;638 cm-1和717 cm-1附近的Raman峰主要对应于硼氧三角的面外振动;784 cm-1附近的Raman峰对应于硼氧六元环的呼吸振动;1300-1600 cm-1内的高频Raman谱峰带主要来源于环外B3-O键的伸缩振动。