【摘 要】
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随着石油资源的匮乏，甲醇制芳烃(MTA)技术逐渐成为一条非石油路线生产芳烃的重要方法，MTA过程是一个涉及脱水、甲基化、齐聚、裂解、环化、氢转移、脱氢、芳构化等众多反应的复
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随着石油资源的匮乏，甲醇制芳烃(MTA)技术逐渐成为一条非石油路线生产芳烃的重要方法，MTA过程是一个涉及脱水、甲基化、齐聚、裂解、环化、氢转移、脱氢、芳构化等众多反应的复杂过程，低碳烯烃芳构化是其中的一个关键步骤。开展烯烃芳烃化研究有助于深化对MTA反应过程的认识，推动MTA高效催化剂和相应反应工艺的研发。本论文针对烯烃芳构化反应，制备一系列负载锌的Zn/HZSM-5催化剂，研究了锌负载量和氢还原预处理温度对分子筛金属活性中心状态和催化性能的影响。具体内容包括: 1.考察了Zn负载量对Zn/HZSM-5烯烃芳构化催化性能的影响。结果发现，随着Zn负载量的变化，分子筛的总酸量、酸强度以及孔体积和比表面积等性质也随之变化，进而影响了芳构化反应产物分布和催化剂的寿命。最佳Zn负载量为1.0wt％左右，此时Zn/HZSM-5催化剂既能保证目标产物有较高的选择性也能有良好的稳定性和，随着反应进行，均伴随有不同程度的锌流失。 2.采用浸渍法制备了Zn/HZSM-5分子筛催化剂，在不同温度下进行了氢气预处理，系统考察了氢气预处理对Zn/HZSM-5分子筛结构、酸性、Zn存在状态以及乙烯芳构化催化性能的影响。结果表明，氢气预处理温度对Zn/HZSM-5中Zn物种存在状态和分布有显著影响。600℃以下的氢处理，几乎不影响分子筛上Zn物种的总含量，而600℃以上氢处理时会造成Zn物种的大量流失;氢预处理在一定程度上可以减缓反应过程中锌的流失。氢预处理的温度不同，Zn/HZSM-5分子筛上ZnOH+与ZnO的相对比例也发生显著变化;低温氢气预处理能够促进ZnO通过固相反应转变为ZnOH+物种，而高温氢气预处理则促使分子筛中的小团簇ZnO被还原为金属物种而升华流失，同时导致ZnOH+物种的含量下降。ZnOH+物种的含量与芳烃选择性存在较好的线性关系，是促进烯烃脱氢、芳构化的主要活性中心，400℃下氢气预处理的Zn/H-ZSM-5催化剂上含有较多ZnOH+物种，因而具有较高的烯烃芳构化催化活性。 3.采用不同的负载方法制备Zn改性的ZSM-5催化剂，考察了氢预处理对其烯烃芳构化催化性能的影响。结果显示，分子筛上锌物种引入方式不同，所受到的氢气氛影响也不同;氢预处理对离子交换法制备的Zn/HZSM-5-IE的催化性能几乎无影响，而能明显提升浸渍法制备的Zn/HZSM-5-IM与物理混合法制备的Zn/HZSM-5-PM的催化性能。低温氢气预处理促进ZnO通过固相反应向ZnOH+物种的转变，提高芳构化活性中心的数量，增强其芳构化催化性能。
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