【摘 要】
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电化学高级氧化技术是解决日益严重的水污染问题的一种行之有效的处理方法，目前通过在传统的二维电极体系中添加纳米颗粒构建的三维体系，可解决其固有的传质速率低、自由基利用率低、电流效率低及能耗较高等缺陷，从而显著提升电化学体系的催化性能。根据污染物的性质，选择合适的颗粒催化剂可通过吸附/电吸附、催化氧化或电凝作用的协同效应提高目标污染物的去除效果。近年来，碳基材料由于其较高的反应活性和选择性，被广泛应用
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电化学高级氧化技术是解决日益严重的水污染问题的一种行之有效的处理方法，目前通过在传统的二维电极体系中添加纳米颗粒构建的三维体系，可解决其固有的传质速率低、自由基利用率低、电流效率低及能耗较高等缺陷，从而显著提升电化学体系的催化性能。根据污染物的性质，选择合适的颗粒催化剂可通过吸附/电吸附、催化氧化或电凝作用的协同效应提高目标污染物的去除效果。近年来，碳基材料由于其较高的反应活性和选择性，被广泛应用于材料合成和催化氧化领域中。
在本论文中，我们通过将酸碱活化的活性炭颗粒直接投加到二维电解体系中，结合碳催化和电化学氧化的优势，首次提出了一种高效的电驱动碳基颗粒催化水污染修复的技术。这个处理工艺在同步去除腐殖酸和Cr(Ⅵ)的复合污染物方面表现出巨大的潜能，经过8小时电解，腐殖酸可被有效的矿化，表现为近90%的TOC从溶液中去除，而Cr(Ⅵ)可在5分钟内被完全去除，总Cr的去除率也高达90%以上。碳基材料的存在明显提升了电化学氧化的性能：一方面它们发挥了在传统高级氧化技术中的碳催化性能；另一方面它们被极化为无数的微电极，极大地促进了体系中的电子传递速率。研究表明，高比表面积的活性炭可通过吸附和催化的协同效应，快速去除复合污染物，其物化性质(如表面电荷的种类、C原子的杂化方式及含氧官能团的种类等)影响着体系的催化性能和氧化活性物质的生成。经酸改性形成的sp3杂化的C原子和醌基、酮基、羰基等含氧官能团有利于促进H2O2分解为?OH；而经碱改性形成的sp2杂化的C原子和共轭π体系有利于O2得电子形成O2??。
本研究详细分析了电化学驱动碳基颗粒催化去除腐殖酸与Cr(Ⅵ)复合污染物的性能，并探究了其去除机理及途径，为水污染修复提供了一种新型的绿色技术。而且，该方法的高效能和碳基颗粒的稳定性展现了此基于碳基颗粒催化的电化学高级氧化技术在水处理及水污染控制中的广泛应用前景。
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