【摘 要】
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尾气中的SO2是柴油车使用中一个不容忽视的重要问题,但是,由于文献报道结果不同,关于SO2对能够有效去除柴油车尾气中氮氧化物Nox的选择性催化还原Ag/Al2O3催化剂的影响机理还
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尾气中的SO2是柴油车使用中一个不容忽视的重要问题,但是,由于文献报道结果不同,关于SO2对能够有效去除柴油车尾气中氮氧化物Nox的选择性催化还原Ag/Al2O3催化剂的影响机理还没有明确一致的认识,本文主要研究富氧条件下SO2对Ag/Al2O3催化剂上C3H6选择性催化还原Nox活性影响的机理。 实验以AgNO3为前躯体,活性氧化铝为载体,采用浸渍法制备Ag/Al2O3催化剂,用C3H6作为还原剂。此外,为了更深入了解SO2的影响作用机理,还研究了在Ag2SO4/Al2O3、AgCl/Al2O3、Ag/H2SO4/Al2O3和硫化Ag/Al2O3催化剂上的选择性催化还原反应。在450ppmNO,900ppmC3H6,7％O2,0-80ppmSO2,Ar作平衡气,总流量500cm3/min,空速30000h-1,200-600℃条件下反应。 利用TPD和situ DRIFTS等手段研究SO2对Ag/Al2O3催化剂的作用机理。实验结果表明:SO2对Ag/Al2O3催化剂上HC-SCR的影响与反应气氛中SO2的浓度和Ag的负载量密切相关。反应气氛中的SO2可分别在Ag和Al2O3表面形成硫酸银和硫酸铝物种。Ag2SO4会促进烯醇式物种和有机亚硝酸盐的产生,有利于选择性催化还原反应。A12(SO4)3会抑制烯醇式物种的产生和NO3—的吸附,会抑制催化剂的活性。低Ag负载量时,高浓度SO2气氛中生成的Al2(SO4)3会占主导地位,抑制催化活性。高Ag负载量时,在SO2作用下会生成较多的表面Ag2SO4,从而提高催化剂的活性。
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