VO2外延薄膜各向异性金属-绝缘体转变的调控研究

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二氧化钒(VO2)因其接近于室温(约68℃)的金属绝缘体转变(MIT),且转变过程中光学和磁学性质的巨大变化而受到了广泛关注。VO2的MIT起源于晶格、轨道和电荷等自由度之间耦合和竞争,这使其成为凝聚态物理中最重要的研究方向之一。且其MIT行为容易受到温度、应变、光照、电场、磁场等外场调制,所以VO2在节能、电子和智能材料等领域具有广阔的应用前景。特别地,薄膜形态的VO2具有质量优异、稳定性高以及相变重复性好,且容易和微机械、微加工技术结合起来的优势。因而,薄膜形态的VO2为新型电、光子器件最佳的候选材料之一。但是,到目前为止,VO2的研究仍有很多未解决的问题。例如:高质量的VO2薄膜的制备、薄膜应变对于VO2 MIT的调制作用及其机制、微纳尺度下VO2金属-绝缘体转变行为及其机理等。针对这些问题,本论文利用磁控溅射技术在二氧化钛(TiO2)衬底上制备了高质量的VO2外延薄膜,并研究了外延应变对MIT的调控过程。我们发现不同取向和厚度的VO2外延薄膜应变不同,使得MIT转变温度发生了不同程度的偏移;同时,金属相和绝缘相的共存和竞争导致MIT的转变温区变宽。另一方面,我们发现了VO2外延薄膜MIT的各向异性行为,并探讨了这种现象的机理:结构畴的尺寸和取向决定了MIT各向异性的大小。  第一章首先回顾了VO2的特性及其应用前景。VO2特性是:高量级、陡峭的电学性质和光学性质的热致改变。该特性使VO2在节能、智能材料比如智能窗户、红外探测器、激光防护眼镜等领域有着巨大的应用前景。其次,本文主要研究应变对于VO2薄膜的MIT的调制,所以我们介绍了相关的物理背景知识,方便于理解接下来的工作。最后介绍了本论文的研究内容和方法。  第二章主要介绍VO2外延薄膜的制备工艺。钒氧化物的多样性使VO2外延薄膜制备条件十分苛刻。本章首先简单介绍VO2薄膜的一些常见制备方法及其优缺点。紧接着详细介绍了本论文使用的磁控溅射方法。高质量的VO2外延薄膜样品为后续实验奠定了重要基础。  第三章主要介绍了VO2外延薄膜微结构和性能的表征技术。首先,本章详细介绍了VO2外延薄膜的电学测试和晶体结构表征技术。另外,我们通过光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)技术分析了样品的成分信息。同时,利用同步辐射软X-ray吸收谱(soft X-ray absorption,XAS)技术探究了VO2外延薄膜轨道变化;利用原子力显微镜(atomic force microscope,AFM)技术,表征了VO2外延薄膜表面的形貌信息。  第四章主要研究了VO2外延薄膜金属-绝缘体转变的调控规律。首先,选择不同取向衬底生长VO2外延薄膜,发现不同取向的VO2外延薄膜金属-绝缘体转变行为极为不同(金属-绝缘体转变温度等);同时,发现(110)取向的VO2外延薄膜金属绝缘体转变比(001)和(011)取向的具有明显的面内各向异性。紧接着,我们选择各向异性最大的VO2/(110)-TiO2外延薄膜,考察厚度对VO2外延薄膜金属-绝缘体转变的影响,发现了金属-绝缘体转变行为发生了随着厚度变化的规律性的改变。微结构表征结果表明取向和厚度依赖的金属-绝缘体转变行为和VO2外延薄膜的畴结构和应变状态密切相关。随着取向的改变,VO2c轴张应变的增加导致MIT转变温度的升高,同时畴结构的尺寸的增大以及取向性导致金属-绝缘体转变的各向异性的增大;随着薄膜厚度增加,(110)取向的VO2 c轴应变发生弛豫,金属-绝缘体转变温度降低;但是,金属-绝缘体转变的各向异性增大,这主要是由厚度依赖的畴尺寸和取向决定的。  第五章总结本论文的主要研究内容,并指出其中的不足。另外,本章也对VO2外延薄膜金属-绝缘体转变的调控研究提出展望。
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