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CO2大量排放引起的温室效应已经引起全球环境科学工作者及各国政府的关注,如何将其转化为有用的化工产品,实现CO2的减排与利用已成为研究的热点。但CO2是一种惰性分子,化学转化活性低,给其转化利用带来了很大的困难。本论文的目的是开发一种高活性的CO2加氢转化催化剂,有选择性地将CO2转化为具有较高附加值的低碳烯烃。 本论文采用共沉淀回流晶化法制备了镁铝复合氧化物,并以此为载体基质材料制备了CO2加氢催化剂,对载体的酸碱性和催化剂的还原性等性质进行了表征,结合催化剂的理化性质及CO2加氢反应性能的结果可以得到,催化剂的活性和选择性是由载体酸碱性、比表面积和催化剂金属组分的还原性共同决定的。与其它酸性载体相比,镁铝复合氧化物较适宜作为CO2加氢催化剂的载体,但该类催化剂的低碳烯烃的选择性仍有待提高。 为此,对镁铝复合氧化物载体进行K改性,研究改性方式和条件对催化剂低碳烯烃选择性的影响。研究结果表明,镁铝复合氧化物经K改性处理后,酸中心数量和酸强度降低,碱性有一定程度的提高,表现为K改性催化剂低碳烯烃选择性的提高。为进一步提高催化剂的活性和选择性,论文在K改性载体的基础上,研究了添加助剂Mn对催化剂性能的影响。研究结果表明,Mn的加入消弱了载体与活性主金属Fe间的相互作用,促进了Fe的还原,增强了催化剂对CO2的吸附能力,使催化剂的活性和选择性得到很大提高。 系统考察了催化剂制备因素对催化剂活性和选择性的影响,研究结果表明,合适的焙烧温度和预还原温度有利于催化剂活性和选择性的提高。通过载体与助剂的优选、活性组分的调变以及催化剂制备条件的优化,所制得的催化剂具有较高的CO2转化率和低碳选择性,在反应温度370℃,反应压力2MPa,反应空速为1500h-1的条件下,CO2的转化率为42.30%,低碳烯烃选择性达到39.75%。