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汞是一种毒性很强的重金属元素,环境中的汞易通过食物链富集而对人类健康造成较大的威胁。陆地生态系统是汞生物地球化学循环的重要场所,而森林生态系统是陆地最大的生态系统,且被认为是汞的活性库。本文选择亚热带森林重庆铁山坪和温带森林北京东灵山为研究区域,以中亚热带分布最为广泛的针阔混交林和温带分布最为广泛的针叶林和阔叶落叶林为研究对象,研究典型中亚热带森林和暖温带森林生态系统汞的生物地球化学循环特征,探究森林土壤—大气界面汞交换机制及影响因素,本文结果有助于揭示我国不同气候条件下森林与大气间汞交换特征和认识汞在森林生态系统内的地球化学循环。 结果表明,在铁山坪和东灵山森林流域,大气汞浓度分别为3.51±1.39 ngm-2和2.47±0.51 ng m-2,反映该地区受到较大的人为汞排放源的影响。对受到人为影响下的铁山坪和东灵山不同林份/剖位土壤—大气汞通量分别进行长达130天和90天的现场土壤—大气汞交换通量的测定,结果表明亚热带森林土壤向大气总的汞释放量为2.73 ng m-2 h-1,东灵山温带油松林、华北落叶松林、湿地、阔叶混交林补和裸露地的通量分别为0.01±2.60,0.12±1.28,3.558±6.76,0.46±1.36和1.78±1.48 ng m-2 h-1。通量具有明显的季节变化,南方常绿阔叶林、北方常绿针叶林和裸露地在夏季最高,而温带落叶林则在春季无叶期最高,南北方森林土壤/雪-大气通量都在冬季最低,且白天显著高于夜晚,中午达到最大。不同林份/坡位土-气汞通量显示亚热带森林裸露地最高,湿地最低并以沉降为主,温带森林湿地通量最高,其次是裸露地,落叶林通量高于常绿阔叶林。为了进一步研究土壤TGM排放机理,研究了不同林份土壤剖面空气TGM浓度分布,结果显示表层土壤空气与大气TGM浓度差与土壤-大气汞交换通量成显著性相关关系,亚热带马尾松林土壤空气TGM产生的主要区域是在上层矿物质层,香樟林TGM产生的主要区域在有机质层,东灵山森林和裸露地土壤TGM产生的区域主要是在下有机质层。铁山坪亚热带森林现场模拟和观测实验均证明大气气态汞(TGM)浓度以及高湿度的土壤能显著抑制土壤汞释放,铁山坪土壤-大气通量和土壤汞浓度、太阳辐射和土壤温度呈显著性正相关关系,并建立通量与以上5个参数的回归模型,该模型展示一个有前景的和更好的土一气汞交换通量的估算方法,和检测汞通量如何可能受到全球大气TGM浓度变化的影响。 森林是巨大的汞库,通过对整个铁山坪亚热带森林表层土壤汞的区域分部研究发现大气汞沉降是森林土壤汞重要来源,通过估算,大气向森林土壤输入的汞年沉降量为67.34μg m-2yr-1。东灵山油松林、辽东栎林、阔叶混交林和华北落叶松林凋落物汞年沉降量分别为3.96±0.91,3.53±0.81,3.22±0.75和4.90±0.78μg m-2yr-1。在凋落物分解过程中,THg和MeHg的浓度和质量在分解过程中都有显著性的累积,形态分析表明凋落物中的汞主要是以残渣态(90%)的形式存在,乙醇可溶态,水可溶态、盐溶可溶态、醋酸可溶态均占比列不超过1%。盐溶态和水溶态的汞在分解过程中可能是甲基化细菌潜在的被利用的汞形态,增加了MeHg的生成风险。铁山坪地区储存在凋落物层到上层矿物质层中THg的量平均为14.53 mg m-2,与有机质(TOM)的储存量的关系为:THgpool=2.4TOMpool+4.1。铁山坪地区土壤汞浓度随海拔升高逐渐降低,因为随着海拔的升高,汞通过地表径流和土壤向大气释放的流失量逐渐降低。铁山坪亚热带森林THg的生物质和土壤(0-40 cm)中储存量为103.5 mg m-2,东灵山油松林、辽东栎林、针阔混交林和华北落叶松林生物质和土壤(0-40 cm)THg总存储量分别为7.7,7.6,5.1和10.8 mg m-2,超过97%的汞存储在土壤中。 对我国亚热带森林汞的收支估算显示,大气向森林土壤输入的THg量为67.34μg m-2yr-1,森林通过地表水和土壤大气汞通量输出的汞量分别为2.35μgm-2yr-1和23.91μg m-2yr-1,所以每年有41.11μg m-2yr-1滞留在森林土壤中,占THg沉降量的61%,因此森林不仅是大气汞的库,而且还是大气汞的汇。铁山坪和东灵山储存在生物质中汞通过森林火灾释放到大气中汞的量分别为0.82mg m-2和0.129-0.299 mg m-2,会对大气汞形成短时间内的强的脉冲,森林生态系统中的汞还会对森林内动物造成较大的生态风险,尤其是生活在森林土壤中的蜣螂,THg浓度是蝉和天牛的40和283倍。