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随着能源需求的增加及化石燃料消耗量的日益增大,化石燃料终将会枯竭,因此这就迫切需要一种可再生的、储量丰富的新型能源体。科学界正积极探讨多种能源技术以摆脱对传统能源的依赖。氢能由于可再生、无污染、高效等特点,被认为是21世纪最具发展潜力的能源技术之一。因而,在能源技术领域,氢能的研究成为热点,带动了氢气的制备技术及储氢技术的快速发展,同时在应用领域也取得了一定发展,如燃料电池汽车等。然而,氢气在制备、储运以及使用过程中,势必会产生逃逸和泄漏问题,造成安全隐患,并可能对大气环境产生不利影响,因此必须加以处理。催化燃烧技术在这方面显示出很好的技术优势。在催化燃烧技术中,催化剂是关键,催化剂的好坏直接决定着催化燃烧的效率及气体的处理效果。
本文以开发新型氢气低温催化燃烧整体式催化剂为着眼点,主要对涂层的制备方法、助剂的选择添加以及贵会属Pt、Pd基催化剂的活性分别进行了研究,同时对催化燃烧反应条件也进行了研究和探讨。
我们通过溶胶—凝胶法在堇青石蜂窝陶瓷载体上成功涂覆了镁铝复合氧化物涂层,即以硝酸铝和氢氧化镁为原料,利用硝酸铝的水解作用促进氢氧化镁的溶解,从而生成镁铝溶胶,涂覆到载体上形成涂层材料。分别按Mg/Al摩尔比(0.25,0.5,0.75)不同制得涂层,发现Mg/Al=0.5的涂层具有镁铝尖晶石的晶相结构,其比表面积和孔结构性能最好,比表面积达到179.7m2/g,孔容为0.14m3/g,平均孔径为3.1nm。此涂层价格低廉,制备方法简单,与载体结合力强,具有很好的应用前景。
通过添加铈锆固溶体可明显提高贵金属催化剂的催化活性,起到助催作用。同时,发现利用浸渍法在涂层材料上直接添加铈锆助剂,铈锆焙烧过程中与涂层材料发生了反应,提高了涂层的性能,比表面积提高了约40%,孔容和平均孔径也有较大提高。可以说,铈锆固溶体的添加在催化剂体系中起到了双重作用,一方面起到了助催作用;另一方面修饰了涂层性能。
制备了一系列Pd、Pt和Pd—Pt基催化剂,并对其氢气催化燃烧性能进行了对比研究。在0℃以上,Pd基催化剂具有Pt基催化剂相当的催化活性;在0℃以下,Pt基催化剂的催化活性明显高于Pd基催化剂。同时,反应参数如空速,氢气浓度,起始温度等对催化燃烧反应的影响本文也进行了系统的研究,并探讨了各参数对催化反应的影响机理。