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三阶非线性光学技术在光通讯，全光器件，光学信息处理等方面起着至关重要的作用，寻找优秀的非线性材料称为信息材料的研究热点。本文介绍了作者在北大物理学院、介观物理国家重点实验室光子学实验室攻读博士学位期间，利用飞秒时间分辨光克尔系统对一系列非线性光学材料的研究工作。
论文主要部分及介绍如下：第一部分：介绍超快激光脉冲发展历史，工作原理。然后介绍它在非线性光谱领域的应用和各种实验方法。接着介绍了三阶非线性光学的物理机制和测量材料三阶非线性光学性质的方法，着重介绍了光克尔测量方法和本实验室所建立的飞秒光学克尔系统，最后对目前研究的各种非线性光学材料做了一个概述。
第二部分：在测试硫系玻璃样品的三阶非线性光学性质时发现它的三阶非线性系数随着光照时间增加而增大，直到饱和。这是一种新现象。通过对这种现象与泵浦光的光强、偏振等的依赖关系的研究，推断这是玻璃中某种物质在光场下定向排列的结果。根据文献的报道，用带电缺陷IVAP模型对这一现象进行解释：非线性增强来自IVAP在光场的作用下定向排列。
第三部分：介绍了利用光学克尔系统测量C60衍生物的三阶非线性光学响应。我们首先对富勒烯的发现和研究过程做了简单回顾，并系统介绍了C60的结构和特性。随后结合我们进行的研究对富勒烯分子及其衍生物超快非线性光学响应进行了系统的介绍。接着介绍了对C60的两种衍生物的三阶非线性性质的研究。这两种衍生的唯一差别在于它们的加成基团结在C60不同的键上。实验结果发现5-6键加成的衍生物表现出很大的三阶非线性而6-6键加成的衍生物三阶非线性非常小。通过计算它们的电子结构，发现5-6键加成形成了电荷转移作用而6-6键加成阻碍了电荷转移。
第四部分：杂多阴离子是一类良好的受体，它们和有机阳离子形成的电荷转移体系有可能成为优秀的三阶非线性光学材料。我们研究了两类由杂多阴离子和有机阳离子组成的新型有机-无机超分子电荷转移体系的三阶非线性光学性质。这些电荷转移体系具有超快的三阶非线性时间响应和较大的三阶非线性系数。而且体系问的电荷转移增强了它们的三阶非线性光学性能。对无机杂多化合物的三阶非线性光学性质也做了一定的讨论。