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铁基催化剂因其优良的催化性能以及低廉的价格而广泛应用于费托合成(FTS)工业中，认识铁基催化剂上的F-T合成反应机理对于改进或形成新的高效催化剂、促进F-T合成的技术进步有非常重要的意义。基于这个目的，本论文利用量子化学方法，对铁基催化剂中活性相之一的α-Fe表面的CO加氢机理进行探讨，为全面认识F-T合成反应机理奠定基础。
本论文采用自旋极化的密度泛函理论方法对CO和H2在Fe(111)面上的共吸附行为进行了计算，发现在0.5 ML CO覆盖度时，最稳定的共吸附构型与CO和H2分别单独吸附时的构型很类似，而且在这个覆盖度下，共吸附在表面上的CO和H之间的相互作用没有导致任何加氢产物的生成；随着H2/CO比的逐渐增大，CO的最稳定的吸附位从浅洞位转移到顶位，然而H的吸附位几乎都是tsb位或者类四配位，它们对共吸附构型的稳定性影响不大。
在1ML CO覆盖度时，CO的稳定吸附位也呈现出与在0.5 ML CO时类似的趋势，随着H2/CO比的逐渐增大，CO也逐渐向第一层Fe原子表面迁移，而H原子则向内层表面运动，所以在H2/CO比很高时，CO的最稳定的吸附位是顶位。此外，在H2/CO比为1/2和1/1时发现有甲酰基物种的生成，它是由吸附在象桥位的CO加氢得到的。
通过态密度分析，还探明了在Fe(111)表面共吸附的CO和H之间的相互作用本质。
另外，本论文还用密度泛函理论方法初步探讨了CO解离后表面物种的组成和吸附态，搜索到了几个重要的表面物种，为在各表面物种之间搜索过渡态、考察CO加氢形成烃类及含氧化合物的可能反应路径奠定了基础。