【摘 要】
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该文借助于常压活性评价装置、TG、DTA、XRD、BET、NH-TPD、TPR等手段, 系统地研究了预处理条件对SO/ZrO催化正已烷异构化反应的活性影响以及该催化剂在已烷异构化反应中的失
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该文借助于常压活性评价装置、TG、DTA、XRD、BET、NH<,3>-TPD、TPR等手段, 系统地研究了预处理条件对SO<,42->/ZrO<,2>催化正已烷异构化反应的活性影响以及该催化剂在已烷异构化反应中的失活、积碳与再生过程,详细考察了载体SiO<,2>对SO<,42->/ZrO<,2>-x-SiO<,2>的物相特征、 比表面积、酸度、催化活性的影响,实验结果表明:1.预处理载气为氮气、预处理温度350ˉ400℃、反应温度为150-200℃下, SO<,42->/ZrO<,2>催化剂有较好的初始活性与选择性,最高转化率可达49.8%,选择性为97.0%.但是催化剂的失活速度很快,在反应的最初阶段,已烷的转化率便显著降低; 2.积碳虽导致SO<,42->/ZrO<,2>催化剂快速失活的主要原因.通过空气再生可基本恢复其催化活性.积碳反应速率主要取决于反应温度与反应浓度.积碳反应动力学方程可表达如下:略.其中X为已烷的摩尔比浓度,σ由下式定义σ=β·exp(-E<,a>/RT)它反映了温度对积碳反应的影响;3.对于负载型SO<,42->/ZrO<,2>-x-SiO<,2>超强酸, 载体的预处理条件非常重要,它影响到表面化学结合羟基的浓度和化学性质,从而影响到负载在其表面上的ZrO<,2>的晶化过程,并进而影响了SO<,42->/ZrO<,2>-x-SiO<,2>的化学性质; 4.比较SO<,42->/ZrO<,2>-b-SiO<,2>与SO<,42->/ZrO<,2>-b-SiO<,2>的性质发现,负载型催化剂的酸强度与酸量均有所降低,从而造成它们之间催化性能和积碳性能上的差异.载体的引入是导致这种差异的主要原因.
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