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锝-99(99Tc)作为一种β长寿命放射性核素，主要由重核裂变产生，在环境中主要以高溶解性酸根阴离子(TcO4-)的形式存在，因其难以被天然土壤和矿物所吸附而易迁移，所以对环境构成一定威胁和危害。光催化作为基于太阳能转化的高效可持续的环境修复方法，已广泛应用于重金属离子的去除，亦有望在放射性核素处理方面中发挥重要作用。本论文针对无定形TiO2光催化剂的光生载流子利用率低和无可见光吸收等关键问题，将g-C3N4与其复合制备了异质结复合光催化材料，并对其进行了相关结构与性能表征，系统探究了复合材料光催化还原Re(Ⅶ)(Re模拟Tc)的行为及其机理，主要研究结果如下：
首先，通过简便的水解法制备了一系列无定形TiO2/g-C3N4(TCN)复合光催化材料。其中无定形TiO2/30wt%g-C3N4(TCN-3)具有极高的比表面积(~456m2g-1)、较窄的带隙(~2.67eV)、高光生载流子利用率，从而可提供更多的活性位点，有较好的光捕获性能和优异的光催化活性。通过EPR分析，TCN-3表现出了增强的DMPO-?OH和DMPO-?O2?信号，证明其异质结类型为Z-scheme异质结，表现出了相应的强瞬态光电流密度、低光致发光光谱(PL)强度和电化学阻抗(EIS)。
其次，将制备的无定形TiO2/g-C3N4(TCN)复合材料用于光催化还原Re(Ⅶ)，研究了不同g-C3N4的量、pH等因素对光催化还原去除效果的影响。结果表明：在pH3时，TCN-3在空气中具有优异的光催化还原Re(Ⅶ)的能力(去除率>90％)，材料8次循环后仍保持较好的稳定性；XPS及XAFS证明Re(Ⅶ)被还原为Re(IV)，且还原后再溶解过程变缓。XAFS的分析表征表明，ReO2·nH2O链的缩短(Re-Re的配位数减少)以及Re(IV)与TCN-3中无定形TiO2的缔合(Re-Ti键的形成)有效地阻碍了Re(IV)的再氧化溶解，从而有利于Re(Ⅶ)/Tc(Ⅶ)的去除。
最后，通过热分解不同前驱体(尿素、硫脲和三聚氰胺)得到了g-C3N4，制备了一系列无定形TiO2/g-C3N4(TCN)复合材料，探究了不同N源对所制备的TCN复合材料光催化还原Re(Ⅶ)的影响。结果表明，U-TCN(尿素为N源)具有更均匀的表观形貌，最大的比表面积(474 m2/g)、最高的光吸收性能及光生电子空穴分离效率，其光催化还原Re(Ⅶ)的去除百分率(90%)优于T-TCN(20%)和M-TCN(15%)。
首先，通过简便的水解法制备了一系列无定形TiO2/g-C3N4(TCN)复合光催化材料。其中无定形TiO2/30wt%g-C3N4(TCN-3)具有极高的比表面积(~456m2g-1)、较窄的带隙(~2.67eV)、高光生载流子利用率，从而可提供更多的活性位点，有较好的光捕获性能和优异的光催化活性。通过EPR分析，TCN-3表现出了增强的DMPO-?OH和DMPO-?O2?信号，证明其异质结类型为Z-scheme异质结，表现出了相应的强瞬态光电流密度、低光致发光光谱(PL)强度和电化学阻抗(EIS)。
其次，将制备的无定形TiO2/g-C3N4(TCN)复合材料用于光催化还原Re(Ⅶ)，研究了不同g-C3N4的量、pH等因素对光催化还原去除效果的影响。结果表明：在pH3时，TCN-3在空气中具有优异的光催化还原Re(Ⅶ)的能力(去除率>90％)，材料8次循环后仍保持较好的稳定性；XPS及XAFS证明Re(Ⅶ)被还原为Re(IV)，且还原后再溶解过程变缓。XAFS的分析表征表明，ReO2·nH2O链的缩短(Re-Re的配位数减少)以及Re(IV)与TCN-3中无定形TiO2的缔合(Re-Ti键的形成)有效地阻碍了Re(IV)的再氧化溶解，从而有利于Re(Ⅶ)/Tc(Ⅶ)的去除。
最后，通过热分解不同前驱体(尿素、硫脲和三聚氰胺)得到了g-C3N4，制备了一系列无定形TiO2/g-C3N4(TCN)复合材料，探究了不同N源对所制备的TCN复合材料光催化还原Re(Ⅶ)的影响。结果表明，U-TCN(尿素为N源)具有更均匀的表观形貌，最大的比表面积(474 m2/g)、最高的光吸收性能及光生电子空穴分离效率，其光催化还原Re(Ⅶ)的去除百分率(90%)优于T-TCN(20%)和M-TCN(15%)。