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石墨烯基气凝胶是一种以二维石墨烯片层为骨架材料所构建的新型三维碳材料,其延续了石墨烯纳米片层高导电率、耐热性、疏水性等特点,同时又被赋予超轻密度、大比表面积等优越性能,在传感器、超级电容器、吸附材料等领域有广阔的应用前景。如何在温和条件下实现对石墨烯基气凝胶的孔道结构、孔隙率、密度等性能的调控,同时增强其机械强度,满足工业需求,是制约石墨烯基气凝胶工业化应用的关键。本论文研究了氧化石墨烯（GO）作为稳定剂的Pickering乳液制备及其水热成型,通过改变制备条件中的油水比、油相种类、掺杂改性多壁碳纳米管（MMWNTs）等实现了三维石墨烯基气凝胶的构建和调控,并考察了其吸附机理。以GO和GO/MMWNTs分别为稳定剂配制的Pickering乳液作为软模板,经过水热还原、置换洗涤、冷冻干燥后制备出石墨烯气凝胶（emGA）和石墨烯/改性多壁碳纳米管复合材料（MCG）,表征结果显示气凝胶均具有丰富的微米级孔道结构。随乳液油水比增大,emGA密度减小,孔隙率和比表面积增大,MCG的孔径尺寸减小。甲苯为油相制备的emGA在横向和纵向上均表现出优异的挤压回弹性。分别以有机溶剂和水中油分作为吸附对象探究emGA的吸附性能。前者主要考察了影响吸附量的因素及其循环使用性能,实验结果表明:气凝胶的吸附能力与溶剂密度和油水比均呈正相关,热脱附法和机械挤压法可实现气凝胶的循环再生。后者重点考察了气凝胶吸附水中油分的机理及相关影响因素,发现:emGA吸附水中油分符合准二级（PSO）动力学方程,吸附过程分为三个阶段,吸附活化能为35.07 kJ?mol-1,显示该过程为物理吸附,吸附平衡实验数据符合Freundlich模型;emGA密度越小,操作温度越高,则吸附速率越快;气凝胶吸附直链烷烃的速率高于环烷烃高于芳香烃。将emGA和MCG作为吸附剂,考察其对亚甲基蓝（MB）的吸附性能。emGA吸附MB数据与PSO动力学模型吻合,其吸附量随比表面积增大而增大。MCG吸附MB与其孔径有关,孔径越小则吸附速率越慢,循环5次仍保持较好的吸附能力。热力学数据表明两者吸附MB均为自发吸热过程,属于物理吸附。