碳量子点表面修饰纳米TiO2在芳香族污染物处理和铬价态转化中的应用

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光催化氧化是一种绿色高效的高级氧化技术,是污染控制技术研究的热前沿领域。芳香族污染物和重金属大多属于优先污染物。因此寻找绿色、高效、经济、便捷地处理芳香族污染物废水和重金属污染的方法是环境光化学的研究热点、难点。纳米TiO2是目前高效、环境友好、产业化的非均相光催化剂,广泛用于环境污染的治理。但二氧化钛的应用受限于:禁带宽度(金红石型3.0 eV,锐钛型3.2 eV),只能吸收紫外辐射;光生电子与空穴的复合率高,影响光量子产率;粒子表面能高、呈强极性、易团聚,影响有效作用面积;表面疏水性强,有机污染物表层覆盖率极低,影响吸附和光降解性能。要将纳米TiO2高效应用于芳香族污染物和重金属污染的治理,表面改性成为必须。(1)将二氧化钛与碳量子点(新颖的吸光剂、电子导体)结合,合成新型的CQDs/P25光催化剂,通过XPS,TEM,FIRT和UV-Vis表征二氧化钛(P25)表面修饰前后的性能差异,结果显示新型光催化剂优势显著:吸收波长由375 nm延伸至450nm,对可见光响应;CQDs加速电子传导,减少电子与空穴的复合,增加空穴和羟基自由基的数量,催化活性改善;将碳量子点的(-COOH)功能团引入P25表面,增加对有机污染物的亲合度,解决影响异相光催化速率的瓶颈问题(有机污染物表层低覆盖率)。(2)将CQDs/P25光催化剂应用于水体中芳香族污染物的治理,对酸性紫43、对硝基苯酚的最佳光催化条件分别为:体系pH值均为3.0,催化剂用量分别为1.0 g/L,2.0 g/L,光照时间分别为2.5 h,4.0 h,反应最佳温度均是60℃。与P25相比,CQDs/P25对酸性紫43、对硝基苯酚的光降解效率分别提高1.48倍和1.2倍。(3)将Cr(VI)和苯酚的混合溶液作为目标污染物,考察CQDs/P25光催化剂同时去除对硝基苯酚和Cr(VI)的能力,探讨溶液pH值、污染物初始浓度、不同催化剂、催化时间等对催化性能的影响。在pH=2时,CQDs/P25对Cr(VI)和对硝基苯酚去除率均优于单一组分体系,光催化氧化与还原产生协同效应,两者的处理率分别达到98%和96%,是采用P25时的1.3倍和1.5倍。
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