【摘 要】
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荧光探针因在生物系统的直观、灵敏探测中的重要应用价值在分析化学、生命学和医学领域长期受到重视,近二十几年来发展迅猛,但用于复杂系统的综合监测时仍面临严峻的挑战:与
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荧光探针因在生物系统的直观、灵敏探测中的重要应用价值在分析化学、生命学和医学领域长期受到重视,近二十几年来发展迅猛,但用于复杂系统的综合监测时仍面临严峻的挑战:与生命传感系统相比,受到设计和合成难度的限制,荧光探针的功能往往比较单一。我们实验室提出了一种构建复杂功能超分子荧光探针的新策略——模块化组装:先将荧光探针的各个功能亚单元“零件化”,分别制备,然后通过这些亚单元的共组装构建全新的超分子荧光传感体系。在本论文中,我们进一步利用基于氢键的“模块化组装”策略对此类超分子荧光传感体系进行改性和升级。一方面,引入增溶因子和辅助单元参与共组装以对此类超分子探针进行仿生结构改造;另一方面,通过信号单元的筛选和合理搭配,构建多维的比率响应信号,建立兼具定性与定量功能的荧光传感新模式。论文共分为五章:第一章主要介绍了仿生超分子的组装与应用、基于氢键的超分子自组装以及荧光探针的信号响应模式与构建策略。在此基础上,提出了本论文的研究设想。第二章介绍了研究工作中涉及的主要仪器、主要试剂以及相关化合物的合成与鉴定。第三章介绍了超分子荧光探针DAR的构建及其对含巯基氨基酸的多重比率荧光响应。首先,采用模块化组装的策略,以DBA2Pd-Mel为识别单元,以An-BA和RITC-NFA为信号单元,dTMP和Py-BA为增溶单元,三聚氰胺为链接单元,通过它们在水溶液中的共组装制备了超分子荧光探针DAR;证实增溶单元对超分子自组装体有重要的“塑形”作用。DAR与含巯基氨基酸作用后呈现出多重比率荧光响应,是个三色组合的可视化荧光传感体系,且浓度响应范围宽。第四章以超分子DAR对含巯基物种(包括半胱氨酸、高半胱氨酸、谷胱甘肽、巯基乙胺和巯基乙酸)的荧光传感为例,阐释了具有多重比率荧光响应的超分子探针的定性与定量功能,及其用于结构相似的目标物种的辨别与定量的原理及方式。第五章是对本论文工作的总结及后续研究的展望。
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