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能源短缺和环境污染是当前人类社会发展面临的严峻问题，提高能源利用率和开发可再生清洁能源成为21世纪的重大议题。常规材料改性以及新材料开发是推动以光催化、重金属离子吸附和电化学储能为代表的新能源技术的重要途径。质子反应如转移反应和质子耦合电子反应等是决定新能源材料在这几类技术中高效利用的关键步骤。质子反应中，由于质子半径小、反应速度极快，影响反应进行的两大重要因素是材料的能带结构与质子能级的匹配度以及质子的扩散和转移速度。本文以典型无机金属氧化物为研究对象，基于水基质子反应的机理，调控材料的能带结构与质子能级相匹配，设计制备微/纳多级结构，增加材料吸附和反应活性位点，促进材料表面与质子的相互作用，最终改善金属无机氧化物的物化性能，实现其在新能源技术中的高效应用。 过渡金属钛、铌基氧化物，如TiO2、SrTiO3、Nb2O5等，在新能源技术有着广泛的应用，是一类重要的能源环境材料。在光催化领域虽然它们具有合适的能带结构、较高的载流子浓度以及化学稳定性，但是这类氧化物普遍存在光吸收范围过窄（带隙过大），电子空穴的分离输运能力偏低（导电率过低）的问题。另一方面，钛、铌基氧化物作为重要的离子吸附材料，有着传质能力差、比表面积较低及吸附性能不佳的缺点，这些问题严重限制钛、铌基氧化物在环境保护领域的应用。从微观机理上讲，钛、铌基氧化物在这两个领域的应用决定于材料表面的质子反应，包括质子吸附（比表面积影响），转移（导电性影响）和脱附（能级势垒影响）等过程，实现质子在材料表面的高效吸附、快速转移以及有效脱附，是水基质子反应顺利进行的关键，进而实现材料的高效利用。 本论文基于质子反应原理，调控质子反应的各个过程，通过微/纳米多级结构设计，能带结构修饰，表面改性等手段，改善钛、铌基氧化物的物化性能，以实现宽光谱吸收、质子能级匹配，进而提高材料的高效光催化活性以及重金属离子吸附性能。本论文取得的主要研究成果如下: (1)宽光谱响应铝还原法制备黑色纳米Nb2O5和SrTiO3以及光催化性能研究。本征Nb2O5和SrTiO3具有较宽的禁带(3-3.4 eV)，严重限制了其对太阳光的吸收利用，并导致了较低的光催化性能。在本章节中，为了有效调控材料的电子结构与质子能级相匹配，并拓展材料的光吸收范围，结合形貌调控及表面还原处理的方法，利用双温区铝还原法对Nb2O5纳米棒进行较低温度的改性处理，成功制备了宽光谱响应、高效光催化性能的黑色Nb2O5催化剂。与本征样品相比，铝还原的样品光催化产氢活性和PEC性能明显提升，黑色Nb2O5纳米棒电极的光生电流密度提高了约138倍（1.23V处），稳定性良好。通过对微结构特征和能带结构的研究，深入探讨了黑色Nb2O5具有增强的可见光和近红外光吸收能力和光生电荷的分离和传输能力的机理，证明了Nb2O5结构中引入的大量Nb4+和氧空位，造成黑色Nb2O5能带结构发生变化。我们还通过同样的表面还原手段，成功制备了黑色SrTiO3纳米颗粒，将这种还原改性方式首次拓展至钙钛矿三元氧化物体系。研究证明铝还原过程中Ti3+和氧空位的引入，在价带边缘生成了一些局域态，使得黑色SrTiO3具有增强的光吸收能力和光生载流子的分离和传输能力，光催化产氢和PEC产氢性能得到提高。 (2)多级结构设计多级结构过渡金属氧化物K0.5La0.5TiO3纳米花的水热制备，表面酸化改性以及光催性能研究。通过一步水热法成功制备了具有三维多级结构的钙钛矿过渡金属氧化物K0.5La0.5TiO3纳米花。纳米花结构是由纳米片互相垂直组成，这种“纸牌屋结构”赋予材料极高的比表面积和宽敞的内部空间，为质子反应提供更多的活性位点，使得材料具有优异的催化性能。为了进一步提高质子反应速率，进一步创新地采用表面酸化改性方法用于改性材料表面，增加材料吸附和反应活性位点。经过表面酸化改性后，三维多级结构被蚀刻多孔纳米颗粒，其具有表面无序紊乱，而内核结晶性良好的壳核结构。实验证明大量的氧空位被引入表面的无定形层中，使得材料的结构空旷度增加，光生载流子复合率减少，更有利于光催过程的发生。其中酸化改性样品的产氢速率是本征样品的62倍，是P25的3.8倍，且循环稳定性良好，具有极大的研究和实用价值。 (3)高比表面积冷冻干燥法首次成功制备了超轻的三维TiO2泡沫宏观体以及其重金属吸附性能研究。重新堆垛的二维超薄TiO2纳米片构成了TiO2泡沫块体的弹性三维网络结构，具有高的比表面积，为质子交换反应提供更多的活性位点。三维TiO2泡沫块体表现出的超亲水性，有利于水中质子反应的进行。将该泡沫应用于重金属离子吸附时，对Pb2+、Cu2+、Cr3+和Fe3+的最大吸附量分别为4.54 mmol g-1、6.23 mmol g-1、3.65 mmol g-1和11.75 mmol g-1，远远优于其他常见的吸附材料，并且表现出良好的吸附动力学性能以及循环再生性能。研究发现TiO2泡沫的超级亲水性和重金属吸附能力，可能来源于其多孔层状结构，“廊道”结构的高比表面积以及静电吸附作用，让其可能在吸收，净化和富集有毒、放射性或贵重金属离子方面有着广泛应用。