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水是人类及一切生物赖以生存的必不可少的重要物质,是工农业生产、经济发展和环境改善不可替代的自然资源。作为大自然的“搬运工”,水在地表的物质循环过程中起到关键的作用。河流是水资源重要的一部分,为人类提供优质的淡水资源,也是联系大陆和海洋的直接纽带。同时,河流作为地表物质的重要载体,是地表物质能量交换的主要通道。流域侵蚀导致或加速岩石矿物的分解,分解产物随河水进行迁移转化,为整个陆地生态系统的运行提供必需的物质保证。岩石矿物分解过程中消耗CO2,控制大气温室气体通量,调节着全球气候的变化,近半个世纪以来,一直是地球化学家们关注的重点。因而,系统的研究河流侵蚀过程对我们了解地表物质循环、碳循环及气候变化机制具有重要的意义。 近年来,随着科学技术的进步和仪器分析能力的提高,自然界中镁(Mg)同位素分馏现象被发现,作为一种有效的示踪剂被用于研究宇宙事件、壳幔演化、生物作用以及大陆风化等地球化学过程。流域侵蚀过程中的Mg同位素地球化学行为也受到广泛关注。研究表明河流中的Mg同位素组成特征不仅受母岩同位素组成的控制,风化过程中的分馏作用也是影响其变化的重要因素。因此,研究河水Mg同位素组成变化特征,可以为揭示流域侵蚀过程提供新的证据。另一方面,气候条件,如蒸发强度、降雨量等以及河水的物理化学特征如pH、温度、溶解氧等直接关系到物质在水中的迁移转化,继而影响水体Mg同位素组成。因此,Mg同位素的地球化学行为可有效应用于表征地球化学过程以及水文气候特征等。 基于此,本论文以流域侵蚀为主题,选择黄河流域干流和主要支流的河水及悬浮物为研究对象,借助Mg同位素手段,并结合传统水化学和同位素方法探讨流域侵蚀过程中物质迁移转化规律和水文循环特征。重点关注河流侵蚀过程中Mg同位素地球化学行为。开展了三方面研究:(1)黄河流域水化学组成变化特征及其控制因素;(2)河流侵蚀过程中氢氧同位素(δD、δ18O)、硫同位素(δ34S)和锶同位素(87Sr/86Sr)地球化学特征及控制因素;(3)河流侵蚀过程中Mg同位素组成变化特征及其控制因素。主要的成果为:(1)通过对河流水化学组成和传统同位素的研究,揭示了河流侵蚀过程中的物质地球化学行为,发现黄河上游的水型是Ca-HCO3型,反映碳酸盐类风化的重要贡献。由于受到蒸发盐类溶解的影响,中下游河水转变为Na-Ca-HCO3-SO4-Cl水型。同时河水的87Sr/86Sr和水中硫酸盐的δ34S组成变化特征也进一步证实碳酸盐类和蒸发盐类的溶解是控制该流域物质循环的主要因素;(2)通过对河水的Mg同位素研究,发现绝大数落在全球碳酸盐岩和蒸发岩地区河水的Mg同位素组成范围内,查明了黄河河水Mg同位素组成变化主要受碳酸盐类和蒸发盐类溶解控制,而支流河水的δ26Mg与δ18O、pH和T之间的显著相关性,揭示了河水δ26Mg与蒸发作用和水体理化特征变化引起的次生碳酸盐沉淀相关,进而表明水体Mg同位素特征可用来指示水文气候的变化;(3)通过对悬浮物Mg同位素和主量元素组成特征的研究,发现与黄土相似,受矿物组成的控制,显示黄土高原区流域物理侵蚀的重要作用;(4)通过对河水的δ26Mg和87Sr/86Sr与δ34S联合应用研究,表明Mg同位素与其他同位素相结合可有效用于表征流域侵蚀过程。