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汞(Hg)是一种剧毒重金属元素，具有很强的迁移能力及生物活性。大气是一个重要的Hg储库，对Hg的全球生物地球化学循环来说具有重要意义。对陆地生态系统而言，大气、河流、湖泊、沉积物和水生生物之间以及水生生物链内部都可能发生汞的迁移转化。大气汞进入到水体之后可发生甲基化反应，生成神经毒素甲基汞(MMHg)。MMHg能随食物链富集放大，有可能对人类健康和环境造成威胁。近年来，已有研究证实Hg同位素技术能够有效示踪环境中Hg的来源及其生物地球化学过程，然而，目前除了少数北美大气降水以及一些典型被Hg矿区重度污染的河流之外，几乎没有其它关于地表水汞同位素组成的报道。 中国被认为是全球最大的大气汞排放国，本研究首次对中国大气降水中的汞同位素组成进行了分析，这也是首次在全球范围内对除北美以外的其他地区大气降水汞同位素的研究，对准确建立全球汞及其同位素循环模型具有重要意义。同时，我们首次报道了水泥厂各个生产环节的固体样品以及烟气排放中的Hg同位素变化规律，并估算了西南地区火电厂烟气中的Hg同位素组成特征。此外，我们在国内率先开展了高原湖泊系统汞同位素组成研究。结果在整个水环境中都发现明显的汞同位素分馏，既有质量分馏（MDF，表示为δ202Hg），又包含奇数汞同位素非质量分馏（odd-MIF，表示为Δ199Hg）以及偶数汞同位素非质量分馏(even-MIF，表示为Δ200Hg)。本研究应用汞同位素组成，示踪大气降水和湖水中汞的来源及其经历的地球化学过程，为进一步认清大气和地表水环境间汞的迁移转化和生物地球化学循环提供了科学数据。 在贵阳市收集了所有的大气降水样品，雨水收集系统位于地化所图书馆的楼顶。收集了2012年9月到2013年8月全年共15个雨水样品。所有的雨水样品显示出明显偏负的δ202Hg以及明显偏正的Δ199Hg。δ202Hg值变化范围为-4.27‰～-0.44‰，平均为-1.11‰，而Δ199Hg变化范围为+0.19‰～+1.16‰，均值为+0.62‰。同时，在约一半的样品中观察到轻微偏正的Δ200Hg，其变化范围为-0.01到+0.20‰之间，平均为+0.08‰。 于2012年秋季到2014年春季，在红枫湖北湖湖心收集了四季水样40个，以及表层沉积物样品2个，此外还收集了入湖河流和出湖河流的冬夏两季水样4个。所有的红枫湖湖水样品显示具有明显的质量分馏(MDF，δ202Hg变化范围-1.59～-0.39‰)和奇数Hg同位素非质量分馏(odd-MIF,Δ199Hg变化范围:+0.01～+0.59‰)，但没有明显的偶数Hg同位素非质量分馏(even-MIF,Δ200Hg)。悬浮颗粒物中的δ202Hg变化范围是-1.74‰～-0.15‰，均值为-1.13‰，没有观察到明显的Hg同位素MIF。表层沉积物样品显示具有明显偏负的MDF（δ202Hg均值为-1.56‰），也没有明显的odd-MIF（Δ199Hg平均值为-0.02‰）。 主要结论如下: (1)本研究首次报道了贵阳市大气降水的汞同位素组成。所有的样品都表现出偏负的质量分馏(MDF)、明显的偏正的奇数同位素非质量分馏(odd-MIF)和轻微的偏负的偶数同位素非质量分馏(even-MIF)。这些结论和北美的研究结论类似，表明世界上不同地区大气降水具有普遍的相同的特征。 (2)研究表明贵阳市大气降水中的汞主要来自于当地火电厂和水泥厂的释放，以及部分来自西藏地区的远距离大气输送，而大气中的过程对Hg同位素分馏的影响不大。虽然对于西藏大气降水高Δ199Hg还需要进一步研究，我们的研究清晰表明odd-MIF在示踪大气汞迁移中的重要作用。 (3)本研究报道了亚热带高海拔地区轻微偏正的Δ200Hg（平均值为+0.08‰），比中纬度地区要低。Even-MIF随着纬度增加而增加符合Chen等(2012)提出的概念模型。 (4)所有的红枫湖湖水样品显示了明显偏负的质量分馏、明显偏正的奇数同位素非质量分馏，但没有明显的偶数同位素非质量分馏。这些数据和贵阳大气降水三个季度（春季，夏季和秋季）的数据相一致，因此表明当地大气降水是红枫湖湖水中Hg的一个重要贡献源。红枫湖湖水显示具有与入湖河流相似的Hg同位素组成，表明流域地表水可能是红枫湖Hg的另一重要来源。 (5)湖内生作用如Hg(Ⅱ)的光致还原作用和非生物黑暗还原作用也可能改变红枫湖湖水的Hg同位素特征。我们的数据表明，这些过程的贡献可能小于汞源对湖水汞同位素组成的影响。此外，湖中悬浮颗粒物和沉积物对湖水中的Hg没有明显贡献。 (6)在红枫湖湖水中观察到了δ202Hg和Δ199Hg的季节性变化，δ202Hg夏低冬高，而Δ199Hg值的季节性变化为:Δ199Hgautumn＜Δ199Hgwinter＜Δ199Hgspring＜Δ199Hgsummer。这可能是由于不同季节条件下，大气降水与流域对湖泊Hg贡献比例不同所致。 (7)湖底沉积物以及部分湖水悬浮颗粒物与入湖河流悬浮颗粒物具有相似的Hg同位素组成，表明流域是红枫湖湖底沉积物中Hg的主要贡献源，也是湖中悬浮颗粒物的贡献源。