【摘 要】
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聚异丁烯因其具有耐热、耐氧、耐酸碱等良好的化学性能而广泛应用于粘合剂、密封剂、润滑油添加剂等化工材料的工业生产。目前工业上主要采用Lewis酸催化体系(BF3催化体系，AlC
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聚异丁烯因其具有耐热、耐氧、耐酸碱等良好的化学性能而广泛应用于粘合剂、密封剂、润滑油添加剂等化工材料的工业生产。目前工业上主要采用Lewis酸催化体系(BF3催化体系，AlCl3(EtAlCl2)催化体系）合成聚异丁烯。与工业合成高活性聚异丁烯的BF3催化体系相比，TiCl4催化体系在安全卫生环保方面具有较大优势，但其催化活性和聚合性能有待进一步提高。本研究主要通过考察给电子体(ED)的影响、筛选催化体系、优化聚合反应条件这三方面来提高催化体系的催化活性和聚合性能。本文首先从实验和模拟两方面同时考察了给电子体对TiCl4催化体系以及三种不同质子酸/TiCl4催化体系（TiCl4/H2O催化体系、TiCl4/CH3CH2OH催化体系和TiCl4/CH3COOH催化体系）的作用及其机理;并基于Lewis酸在阳离子聚合过程中的引发机理，对质子酸/TiCl4催化体系活性中心及催化机理进行综合分析，并对四种TiCl4催化体系的活性进行了比较和筛选。本实验还对活性最高的催化体系进行了聚合条件的优化研究。 实验结果表明:给电子体有利于得到分子量分布较窄的聚合产物并使聚合物的分子量降低，但不利于提高催化体系活性。在四种TiCl4催化体系中，存在三种不同引发机理:1）CH3COOH作为质子酸电离形成H+引发异丁烯的聚合;2）单一的TiCl4催化体系中TiCl4经过自离子化引发异丁烯的聚合;3）TiCl4/H2O和TiCl4/CH3CH2OH催化体系通过引发剂和共引发剂络合形成离子对引发异丁烯的聚合。且四种催化体系的活性各不相同，按以下顺序递增:TiCl4/CH3COOH＜TiCl4/CH3CH2OH＜TiCl4＜TiCl4/H2O，其中TiCl4/H2O体系的催化活性最高。针对TiCl4/H2O催化体系的聚合条件优化结果表明，当溶剂比n-hexane/CH2Cl2为40/60(V/V)，T=-60℃，c(IB)=9 mol·L-1时，聚合产物的α双键含量最高，催化活性也相对较高;而且该催化体系的活性随着H2O和TiCl4浓度的增大先增大后减小，α双键含量随H2O浓度的增加呈阶段性下降趋势，但TiCl4浓度对α双键含量几乎没有影响。
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