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石墨烯,一种由sp2杂化碳组成的六方晶格紧密排列而成的二维平面单分子层晶体材料,自其独特的物理化学性质被发现以来,引起了全世界科学家们的广泛关注。由于石墨烯具有非常高的理论比表面积(2675m2/g),优良的导电性和优异的机械性能,因此它是一种理想的电极材料,在超级电容器、锂离子电池等储能领域具有很大的应用潜力。本论文主要从石墨烯材料出发,将石墨烯与其它电极活性材料通过掺杂、包覆等手段进行复合,实现结构和性能等方面的改性,使得制备出的复合材料在超级电容器、锂离子电池中具有更好的电化学性能。本论文的研究内容如下：1.基于石墨烯三维多孔碳材料的制备及其在超级电容器中的性能研究。在这部分工作中,我们将很少量的氧化石墨烯(～4wt%)与天然生物质类的活性炭前驱体进行原位复合,通过简单绿色环保的水热炭化及活化两步法制备出了三维石墨烯基多孔碳材料。所得材料的比表面积最高达到3355m2/g,并且具有良好的导电性。这是由于：1)单层石墨烯片的插入,一方面阻止了纯的活性炭前驱体在水热反应中的聚集,同时与其交联形成了三维多孔结构,从而有利于后期在活化反应中的造孔过程,使其比表面积大大提高,并且孔径分布也由之前的微孔区(纯活性炭体系)移动到了介孔区；2)石墨烯作为良好的导电材料,在体系中可以形成很好的导电网络,从而提高复合材料的导电性。之后我们通过各种结构和形貌表征探究了该三维石墨烯基多孔碳材料的本质,它主要是由单层弯曲的具有缺陷的纳米级石墨烯片所组成。随后我们测试了这些复合材料在超级电容器中的电化学性能。结果显示,以该复合材料作为电极材料的超级电容器在有机电解液体系和离子液体体系中均体现出优异的电化学性能,其中最高比电容值可达216F/g,能量密度高达92Wh/kg,并且循环稳定性能良好。2.基于石墨烯的复合材料的高性能电化学混合电容器的设计与性能研究。我们知道,在新型高性能储能器件中,超级电容器的功率密度高,充放电速度快,但是能量密度低；而锂离子电池则相反,能量密度高,但功率密度低。因此在这部分工作中,我们设计了一种基于石墨烯复合电极材料的超级电容器和锂离子电池杂化的混合电容器,期望能利用超级电容器和锂离子电池各自的优点,同时获得较高的功率密度和能量密度。首先我们通过简单的水热反应和高温处理制备出了Fe304/石墨烯复合材料,作为混合电容器的负极材料。该复合材料显示出很高的比容量(90mA/g的电流密度下高达～1000mAh/g),优异的倍率性能和良好的循环性。随后,我们采用具有高比表面积和高电导率的三维石墨烯基多孔碳材料作为混合电容器的正极材料,并通过匹配正负极材料的质量组装了基于锂离子电解液的混合电容器。由于石墨烯的引入,正负极材料的性能均有较大提高,因此该混合电容器具有超高的能量密度(147Wh/kg)和较高的功率密度(2587W/kg),是目前所报道的同类混合电容器中性能最佳的器件。此外,它的器件能量密度与铅酸电池和镍氢电池相当,并且功率密度也可达到传统对称超级电容器的级别。因此,混合电容器作为一种快速高效储能器件在将来会有很好的应用前景。3.基于三维石墨烯基多孔碳材料的叠层超级电容器的设计及性能研究。在这部分工作中,为了进一步提高超级电容器的工作电压及能量密度,我们以具有优异电容性能的三维石墨烯基多孔碳材料为电极材料,设计了内部串联的叠层超级电容器。我们通过将两对单体电极内部串联在一起,使得整个超级电容器的工作电压提高到7V；在能量密度方面,这种叠层超级电容器也由原来单体超级电容器的27.2Wh/kg提高到36.3Wh/kg,提高了～33%,并且是商用超级电容器能量密度的7倍。同时该器件仍能保持较好的倍率性能和良好的循环性。此外,我们又进一步组装了柔性的叠层超级电容器,其也具有类似的优异的电化学性能,从而验证了这种叠层结构的普适性,具有很重要的意义。4.石墨烯/二硫化钼/聚苯胺三元复合材料的制备及其在锂离子电池中的应用研究。在这部分工作中,我们通过原位水热制备的方法制备了石墨烯/MoS2/聚苯胺三元复合材料。通过形貌结构分析我们发现,石墨烯、聚苯胺的加入改变了MoS2的结构,形成了较为疏松的无定形结构。由于石墨烯、聚苯胺、二硫化钼三者之间的协同效应,这种复合材料作为锂离子电池负极材料时表现出更优异的电化学性能,包括较高的比容量(～1000mAh/g).优异的倍率性能和良好的循环稳定性(容量保持率约为99%)。这些结果表明,基于MoS2的石墨烯改性材料在锂离子电池负极材料领域中具有很重要的应用前景。