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高强高热导率氮化硅(Si3N4)陶瓷作为一种潜在的高速电路和大功率器件的散热和封装材料受到人们的关注。本论文研究了自蔓延高温合成法(SHS)制备高纯MgSiN2粉体及高长径比的Si3N4棒晶,在此基础上研究了以单一的MgSiN2作为烧结助剂、以Si3N4棒晶作为晶种制备高强高热导Si3N4陶瓷,得到了热导率最高为158 W·m-1·K-1、抗弯强度为934MPa的性能优良的Si3N4陶瓷;探索性地研究了SPS快速烧结法来制备高强高热导率Si3N4陶瓷。
以镁粉/硅粉、硅化镁粉、镁粉/氮化硅粉三种不同的体系作为反应物,首次采用自蔓延高温合成法(SHS)来制备MgSiN2粉体。结果表明,以硅化镁粉、镁粉/氮化硅粉作为反应物,可以制备出高纯的MgSiN2粉体,其氧含量最低可以达到0.38wt.%。
首次以自制的MgSiN2粉体作为生长助剂,采用SHS方法制备具有高长径比的β-Si3N4棒晶,并采用酸腐蚀玻璃相的办法将其有效的分散,分散后的β-Si3N4仍能保持棒状形貌。
以单一的MgSiN2粉体作为烧结助剂可以有效促进Si3N4粉体的致密化。烧结机理的研究表明,在烧结过程中MgSiN2与Si3N4粉表面的SiO2形成Mg-Si-O-N系统的液相,促进了致密化。此外,还会有一部分的Si和N以Si3N-4析出以优化晶界。通过采用不同的烧结工艺条件可以控制烧成后氮化硅陶瓷的相组成及显微结构,获得综合力学性能优良的氮化硅陶瓷,其显微硬度为23.1GPa、断裂韧性为6.3MPa·m1/2、抗弯强度为988MPa。利用添加β-Si3N4棒晶作为品种可进一步调控氮化硅陶瓷的相组成及显微结构,使氮化硅陶瓷在保持较高的硬度的同时(19.9GPa),提高其断裂韧性(7.0MPa.m1/2)及抗弯强度(1249MPa)。
通过Si3N4陶瓷热导率的理论计算模型分析,指出了通过控制晶界相和晶粒的生长两个方面可以提高氮化硅陶瓷的热导率。研究了采用单一的MgSiN2或者重量比为1:1的MgSiN2和Y2O3的混合物作为烧结助剂对Si3N4陶瓷热导率的影响。结果表明,单一的MgSiN2更有利于热导率的提高,工艺参数的优化能有效地提高Si3N4陶瓷的热导率。其中,以单一的MgSiN2作为烧结助剂,并添加1 wt.%的β-Si3N4品种在1900℃保温4小时的情况下,可以得到热导率为158 W·m-1.K-1、抗弯强度为934MPa的高强高热导Si3N4陶瓷。
首次以MgSiN2作为烧结助剂,采用SPS烧结技术快速烧结得到致密的Si3N4陶瓷。通过烧结工艺的选择可以控制烧成后的陶瓷样品中的相组成及显微结构,可以制备断裂韧性为7.7 MPa·m1/2,同时保持19.0GPa的显微硬度的Si3N4陶瓷。通过控制Si3N4陶瓷的相组成及晶粒的生长,可以得到热导率为100W·m-1.K-1、断裂韧性为6.3 MPa·m1/2的Si3N4陶瓷材料。