特殊形貌晶体的可控制备及高性能催化材料的合成与应用

来源 :中国科学院化学研究所 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xkfywwy
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本文系统研究了一种新型添加剂在仿生矿化制备特殊结构新材料中的应用。通过在分子链中引入磺酸及羟基官能团,得到了兼具氨基酸、双亲水嵌段共聚物及含磺酸基团官能团聚合物部分性能的高分子添加剂,并利用该类添加剂控制碳酸钙与硫酸钡晶化,制备新材料。同时对添加剂控制晶化的机理、制备方法、反应条件以及气体分子的影响进行了研究。此外,通过控制结晶,溶解,制备了新型Pt-MCM-41复合材料,考察了新型复合材料在催化中的应用。论文主要内容如下:   1)磺酸改性聚天冬氨酸作为结构调节剂,对碳酸钙结晶形貌进行控制。通过控制反应条件,可得到具有规整三角星形次级结构的碳酸钙微球及碳酸钙膜。产物由单一的方解石晶相构成,具有高的比表面积一定的大孔与介孔结构。   2)搅拌速度及微气相对晶体形貌的影响。在无任何添加剂存在的条件下,通过改变搅拌速度制备了一系列不同形貌的碳酸钙晶体。搅拌速度对晶体形貌有很大的影响。同时研究了微气相的模板作用及气体分子的诱导作用。   3)不同结构调节剂对硫酸钡晶体形貌的控制作用初探,制备了多种形貌的硫酸钡晶体。在磺化及羟化聚天冬氨酸的作用下生成了中心塌陷的球形结构;非离子表面活性剂tritonX100对晶体生长也存在明显影响,通过控制溶液中硫酸根的引入方式可得到近微球结构聚结的片状结构及瓜子状结构的晶体。   4)通过控制十六烷基三甲基氯化铵溶液中[CnTA]2[PtC14]在胶束表面的结晶-溶解,制得新型Pt-MCM-41复合材料,在甲苯全氧化及丙三醇重整反应中均表现出优异的催化性能,Pt颗粒的形貌和粒径大小对催化性能有明显影响。   5)将聚合物-二氧化硅复合物前体经过一系列处理制得了多孔SiC/C微球。材料具有规整的形貌、较好的机械强度以及适当的导电性能。与传统的外加热方式相比,以其作为催化剂载体直接通电加热不仅可以节约能源,而且可以解决传热过程中温差对催化剂活性及选择性的不良影响。将复合微球负载10%Ni金属直接通电加热催化CO2重整CH4表现出优异的性能。
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