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雪冰是记录大气中痕量元素变化的环境档案之一。其高保真度和高分辨率的特点为反演过去大气中痕量元素的变化提供了良好手段。雪冰中的痕量元素记录了区域乃至半球规模的人类活动对地球大气环境的污染历史、规模和趋势,区域或全球气候变化,区域特殊环境污染事件,自然活动(如火山活动)等。目前,大气中痕量元素污染已成为影响人类健康的因素中不可忽视的一环。因此,合理地评估人类活动对大气中痕量元素的贡献和痕量元素污染的水平、趋势及来源有着十分重要的意义。 传统的酸化处理方法难以将雪冰中的痕量元素充分地溶解出来,由此会导致对痕量元素人类来源贡献的不准确估算。 通过对2012-2013年非季风季节采自青藏高原6条冰川的雪坑样品和表面雪样分别进行酸化处理和消解处理的对比研究,发现一般情况下样品中痕量元素的总浓度大于其对应的酸化浓度。其中,元素Al、Cd、Cr、Li、Mo、Rb、Ni、Ti和V的酸化浓度占总浓度比值低于50%。尤其是元素Al、Ti和Mo,比值分别为25%、25%和14%,元素的未溶解部分超3/4。 在6条冰川表面雪样的总浓度中,求勉雷克冰川的浓度最大,七一冰川次之,小冬克玛底冰川的浓度最小,其它3条冰川浓度水平相当。雪坑中痕量元素的总浓度在深度上的变化较大,且与不溶微粒浓度的变化趋势较一致,指示着大部分元素在非季风季节主要来自粉尘。与其它研究的雪冰中痕量元素总浓度对比,本研究4个雪坑的平均浓度远高于南极现代雪和古代冰中的水平,且高于南美Illimani冰芯中的水平。 利用元素的富集系数(Enrichment Factors,EF)可以大致地估算岩石和土壤粉尘与人为污染物的相对贡献。除元素Mo外,样品中痕量元素的酸化浓度EF大于其总浓度EF,所有痕量元素(除Mo外)的酸化浓度平均EF为总浓度平均EF的2.7倍。揭示了样品的酸化处理中元素的不完全溶解或溶解速率的不一致性在一定程度上会对EF造成高估,这会导致在酸化浓度EF中被认为是人为源的个别痕量元素实际上主要来自粉尘。 以Ti为参考元素计算的总浓度EF中,Mo、Pb、Sr、Cu、As(EF>5)在一些冰川上具有明显的人类排放来源。Cs、Rb、Fe、Mn、V、Al、U、Ba、Co(EF<2)在所有冰川中都是主要来自地壳粉尘。 对研究区大气的后向轨迹聚类分析发现,进一步表明雪坑和表面雪样对应的时间内主要受西风环流影响。其中,七一、煤矿和求勉雷克冰川地区大气中气团的输送路径主要是中亚、中东及中国西北部地区大范围的干旱区域。小冬克玛底、玉珠峰和古仁河口冰川地区大气中气团则主要来自印度、巴基斯坦、阿富汗和青藏高原的西部。