苯酚加氢脱氧反应中过渡金属磷化物的合成与研究

来源 :黑龙江大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:szgang052809
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本工作的目的是比较性研究过渡金属磷化物MexPy(Me=Ni,Co,Fe)在苯酚加氢脱氧反应中的物理化学性质及催化性能。  在完成该工作的过程中进行了关于热裂解原料的含氧模型化合物在加氢脱氧反应中的催化剂及催化过程的文献整理与分析;体相及负载型过渡金属磷化物催化剂MexPy(Me=Ni,Co,Fe)的制备;程序升温还原方法的操作;论文工作中所有涉及的催化剂样品的制备;部分的参与了催化剂样品催化活性的评价工作;完成了实验数据的处理;进行了实验结果的分析及总结。  以磷酸盐方法(A)使用浸渍法制备负载在上SiO2的过渡金属磷化物催化剂成功制备出Ni2P(样品NiP_A),混合相CoP和Co2P(样品CoP_A),混合相FeP和Fe2P(样品FeP_A)。实验结果表明,相比于FeP-Fe2P/SiO2和CoP-Co2P/SiO2,Ni2P/SiO2催化剂在苯酚和2-乙基苯酚HDO反应中表现出最高的催化活性。主要的反应产物为环己烷和环己醇,在苯酚HDO反应进程中,没有检测到苯酚氢解生成苯。比较使用不同前驱体(磷酸盐法(A)和亚磷酸盐(I)方法)制备的Ni2P/SiO2催化剂证明,前驱体的性质会影响磷化镍催化剂在苯酚HDO反应中的催化活性和选择性。NiP_A催化剂样品对于苯酚的转化率高于NiP_I样品;在NiP_I上主要的反应产物为环己烷;在NiP_A上会生成环己醇,选择性为20%。在NiP_A催化剂样品上环己醇的选择性升高的原因可能是由于反应温度的降低。
其他文献
本文将纳米技术和电化学储能器件相结合,制备新型有机-无机纳米杂化的电化学电容器电极材料和燃料电池质子交换膜材料,为提高新型电化学电源的性能提供技术基础。   一方面,
学位
不对称催化氢化在有机合成反应中起着非常重要的作用,越来越多的课题组致力于这一方面的工作。到目前为止这一方面的工作已经取得了很大的进展。尽管如此,不对称催化氢化仍然有
该论文利用苯磺酰基这一调控基团,对选择性亲核二氟甲基化以及一氟甲基化反应进行了研究。利用氟烷基砜试剂发展了对羰基化合物、环氧烷、环硫酸二酯、环磺胺酯以及π-烯丙基
本文针对农兽药残留问题,提出了两种光谱检测方法。一种是基于固相萃取结合漫反射光谱检测的方法,选择分子印迹和膜作为固相萃取富集材料,将待测物富集在分子印迹或者膜上,无需洗
金属杂环化合物可以高效高选择性地促进多种多样的反应,同时也是许多催化体系中的关键物种。在金属杂环化合物上引入功能基,不仅能够极大地丰富金属杂环的种类,而且功能化的金
本论文采用烷基卤代烃和三氟,二氟,一氟代氰基苯分别作为烷基化和芳香化的反应模板试剂,来检测芳香氰类化合物阴离子形式的反应能力。系统地研究了不同芳香类化合物及其还原形式
采用步进扫描时间分辨傅立叶变换红外发射光谱(TR-FTIR)研究了氧原子与不饱和烃的反应,草酰氯和草酰溴的光解反应,获得了振动激发态产物的高分辨光谱。配合量子化学的理论计算
合成具有优良性能及可调控性的功能材料一直是化学家研究的一个热点,联吡啶鎓盐类化合物由于其自身的多功能性和光电可调控性,得到了广泛的关注,联吡啶鎓盐具有优良的氧化还原性
环状化合物广泛存在于各种天然产物的结构之中。同时,很多具有杂环结构的化合物表现出了很好的生理活性,在医药及农药等领域都表现出了巨大的应用前景。因此,关于环状化合物的合