论文部分内容阅读
本工作的目的是比较性研究过渡金属磷化物MexPy(Me=Ni,Co,Fe)在苯酚加氢脱氧反应中的物理化学性质及催化性能。 在完成该工作的过程中进行了关于热裂解原料的含氧模型化合物在加氢脱氧反应中的催化剂及催化过程的文献整理与分析;体相及负载型过渡金属磷化物催化剂MexPy(Me=Ni,Co,Fe)的制备;程序升温还原方法的操作;论文工作中所有涉及的催化剂样品的制备;部分的参与了催化剂样品催化活性的评价工作;完成了实验数据的处理;进行了实验结果的分析及总结。 以磷酸盐方法(A)使用浸渍法制备负载在上SiO2的过渡金属磷化物催化剂成功制备出Ni2P(样品NiP_A),混合相CoP和Co2P(样品CoP_A),混合相FeP和Fe2P(样品FeP_A)。实验结果表明,相比于FeP-Fe2P/SiO2和CoP-Co2P/SiO2,Ni2P/SiO2催化剂在苯酚和2-乙基苯酚HDO反应中表现出最高的催化活性。主要的反应产物为环己烷和环己醇,在苯酚HDO反应进程中,没有检测到苯酚氢解生成苯。比较使用不同前驱体(磷酸盐法(A)和亚磷酸盐(I)方法)制备的Ni2P/SiO2催化剂证明,前驱体的性质会影响磷化镍催化剂在苯酚HDO反应中的催化活性和选择性。NiP_A催化剂样品对于苯酚的转化率高于NiP_I样品;在NiP_I上主要的反应产物为环己烷;在NiP_A上会生成环己醇,选择性为20%。在NiP_A催化剂样品上环己醇的选择性升高的原因可能是由于反应温度的降低。