论文部分内容阅读
卤代有机污染物(HOPs)是一类分子结构中含有卤原子的有机污染物。大多数HOPs具有持久性、生物富集性、潜在毒性和长距离迁移性等持久性有机污染物(POPs)特性。因此，其所造成的环境污染问题成为各国学者关注和研究的重点领域之一。珠江口作为红树林分布的重要区域和我国经济最发达的地区之一，是HOPs潜在的高污染区。针对红树林生态系统中HOPs研究的诸多不足，本论文以多氯联苯(PCBs)、滴滴涕(DDTs)、多溴联苯醚(PBDEs)、十溴二苯乙烷(DBDPE)、1，2-双（2，4，6-三溴苯氧基）乙烷(BTBPE)、得克隆(DP)、四溴双酚A(TBBPA)、六溴环十二烷(HBCD)和有机磷系阻燃剂(OPFRs)等为目标化合物，研究了HOPs在珠江口红树林湿地沉积物中的污染现状，利用磷脂脂肪酸(PLFA)方法研究了表层沉积物中微生物群落结构及其与HOPs的潜在关系，并探讨了HOPs在红树植物中的吸收特征。得到的主要结论有: 珠江口红树林湿地表层沉积物中PCBs、DDTs、PBDEs、DBDPE、BTBPE、DP、TBBPA、HBCD和OPFRs的浓度变化范围分别为1.03-19.6、2.49-20.9、6.97-216.1、3.70-26.0、0.02-0.73、0.07-2.23、0.02-37.5、0.44-127.5和13.2-377.1ng/gdw（干重）。深圳福田红树林湿地表层沉积物中PCBs、PBDEs、BTBPE、DP、HBCD和OPFRs的含量最高，DDTs、DBDPE、TBBPA最高浓度出现在广州南沙红树林湿地表层沉积物。区域分布特征表明:PCBs、PBDEs、DBDPE、DP、TBBPA和HBCD与工业化及城市化水平有关;DDTs主要是历史残留所致。在三个采样区地表层沉积物中，PCBs都是以tetra-、hexa-、penta-和hepta-PCBs为主;p,p-DDT及其降解产物是组成DDTs的主要异构体(占88％-97％);BDE209是组成PBDEs的最主要单体;HBCD异构体组成均以γ-HBCD为主。 与2012年研究结果相比，2015年广州南沙红树林湿地表层沉积物中卤系阻燃剂(HFRs)的浓度呈现快速上升的趋势，这可能与2012年9月南沙区自贸成立后区域的快速发展有关;深圳福田红树林湿地表层沉积物中PBDEs和DBDPE呈下降趋势，BTBPE、DP和TBBPA保持稳定，HBCD表现出快速上升的趋势。总体上，在两个不同采样时期(2012年和2015年)，珠江口红树林湿地表层沉积物中HOPs组成以PBDEs为主，所占比例均超过50％。珠海红树林湿地沉积柱中DDTs、PBDEs、DBDPE等HOPs在沉积柱中的含量变化趋势与表层沉积物的变化趋势基本吻合。 深圳福田和珠海淇澳岛红树林湿地表层沉积物中PLFA总量显著高于广州南沙，三个采样区都表现为细菌PLFA＞真菌PLFA＞放线菌PLFA;16∶0(指示细菌)是分布最多的PLFA，其所占比例分别为37％（广州南沙）、32％（珠海淇澳岛）、31％（深圳福田）。珠江口三个红树林采样区表层沉积物中微生物群落结构存在显著差异(p=0.037)。主成分分析(PCA)结果表明前两个主成分解释了微生物群落结构73.3％的差异。冗余分析(RDA)结果表明珠江口红树林湿地表层沉积物中微生物群落结构与HOPs含量显著相关(p=0.006);TBOEP、PCB52、syn-DP、BDE197、TCEP可能是影响珠江口红树林湿地沉积物中微生物群落结构变化的主要HOPs。 PCBs、DDTs、PBDEs、DBDPE、BTBPE、DP、TBBPA和HBCD珠江口红树植物中的浓度变化范围分别为nd-0.81、0.18-15.58、0.20-7.75、nd-7.35、nd-0.07、0.01-2.54、nd-1.1和0.02-194.5ng/g dw（干重）。海莲中PBDEs含量显著高于白骨壤和秋茄(p=0.017)。三种红树植物中，p,p-DDE是DDTs的主要组成成分，BDE209是PBDEs的主要单体，γ-HBCD在红树植物地上部分（茎和叶）的贡献率低于地下部分（根）。无论是PCBs还是HFRs，沉积物-根的根部富集因子(log RCF)与水-根的生物富集因子(log BAF)与log Kow之间存在负相关关系，茎-叶传递因子log TF和log Kow之间不存在显著的线性关系。